氨基修饰的碳量子点及其复合材料的制备与光催化性能研究

来源 :新乡医学院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:show20090907
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背景碳量子点(CQDs)是一种新型的绿色碳纳米材料,C是其主要的组成成分。碳量子点具有许多优良的光物理和化学性质:例如光诱导电子转移能力、光生质子能力、上转换和下转换发光性能、宽的紫外光谱吸收等,这使得它可以像半导体材料一样提高光催化剂的催化性能。然而,单纯的碳量子点荧光量子产率较低,对可见光的吸收较弱,在光催化方面稳定性差,光催化效率不高,因此,对其进行改性,制备出高性能的荧光碳量子点显得十分重要。目的用简单的操作方法制备出氨基修饰的,具有优良光学性质的水溶性碳量子点,然后与其他材料进行复合,制备出具有太阳光全光谱响应的氨基修饰碳量子点/二氧化钛(NCDs/TiO2)和氨基修饰碳量子点/石墨相氮化碳/氧化铜(NCDs/g-C3N4/CuO)复合光催化材料,探究不同的实验参数对复合材料光催化性能的影响,揭示出这两种复合材料在可见光下降解MB的机制,为该类催化剂的实际应用提供理论基础。方法1.利用叶酸为碳源,氨水为修饰剂,通过水热合成法制备出具有氨基修饰的荧光碳量子点。利用透析的方法对碳量子点进行纯化,然后对其进行紫外、荧光、红外、X射线光电子能谱等表征。2.选择钛酸四丁酯为钛源,利用溶胶凝胶法制备出二氧化钛(TiO2)纳米粒子,然后用超声法将TiO2与氨基修饰的碳量子点进行复合,制备出NCDs/TiO2复合光催化材料。用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等对该复合光催化剂进行形貌、晶体结构、元素组成及含量分析。以脱色率和反应速率常数为主要指标,考察不同实验参数(如反应时间、催化剂的用量、溶液的pH、碳量子点的掺杂量等)对MB的降解效率和反应动力学特征的影响。3.将氨基修饰的碳量子点与可见光催化剂g-C3N4、金属离子Cu2+进行原位复合,制备出NCDs/g-C3N4/CuO三元复合光催化材料。实验过程中考察了氨基修饰的碳量子点和Cu2+的掺杂量对复合材料光催化性能的影响,研究了NCDs/g-C3N4/CuO在H2O2的协同作用下对MB的光降解机制。结果1.本实验制备的碳量子点具有较宽的紫外光谱吸收、激发波长依赖性、上转换荧光性质、抗盐稳定性、光电转化性能;表面含有-OH,-NH2,C=O等官能团,水溶性较好;可以对Zn2+,Fe3+,Co2+,Ni2+,Cu2+等金属离子进行检测。2.制备出的NCDs/TiO2复合光催化剂具有较好的形貌结构和结晶度;NCDs的掺杂增加了TiO2在可见光下降解MB的活性。3.NCDs和Cu2+的掺杂都能使g-C3N4的光生电子和空穴有效分离,从而提高了g-C3N4的可见光催化效率。在H2O2的协同作用下,光照30 min NCDs/g-C3N4/CuO对MB的降解率能达到90%以上。结论1.利用简单的方法成功制备出了具有优良光学性质的氨基化碳量子点(NCDs)。NCDs拓宽了TiO2的光谱利用范围,在一定程度上提高了TiO2的可见光催化效率。2.制备出了一种新的三元复合光催化材料NCDs/g-C3N4/CuO,且该复合催化材料在可见光下对MB具有较好的光催化效果。光催化降解MB的过程中,超氧负离子自由基(O2·-)和光生空穴(h+)发挥了关键作用。
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