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石墨烯具有突出的电学、力学和光学等特性,在储能、催化、吸波、吸附等领域显示出重要的应用前景。但单原子呈片状结构的石墨烯之间较弱的作用力,容易造成团聚而损失其结构优越性。解决这一问题的有效方法是制备三维（3D）结构的石墨烯。由于大多数3D结构石墨烯是以GO为前驱体通过液相法制备的,GO的还原过程及繁琐的工艺步骤使3D结构石墨烯富含缺陷及杂质,导致材料的导电性和纯度下降。模板CVD法虽然能有效改善3D结构石墨烯的导电性,但其制备过程涉及模板的去除,去除过程会引入杂质,而且造成结构破坏。此外,3D结构石墨烯的片和片之间弱的作用力导致材料强度低。本文针对上述问题展开研究工作,研究了制备3D结构石墨烯的新方法。主要研究内容和结果如下:利用热化学气相沉积（CVD）的方法在碳纤维（CF）上生长了垂直石墨烯纳米片（CF/VGSs）,石墨烯纳米片相互连接形成3D结构,解决了石墨烯团聚的问题。另外,将CF/VGSs复合材料作为锂和钠金属载体,研究了复合负极的电化学性能。研究表明,VGSs的生长时间对锂负极的电化学性能有较大影响,基于生长时间为10h的CF/VGSs的锂负极具有最佳的电化学性能。基于复合锂负极的对称电池在5mA/cm2下循环1200次后的过电位仅为76mV,基于复合钠负极的对称电池在10mA/cm2下循环2000次后的过电位仅为98mV。结合CF/VGSs的结构和CF/VGSs基复合负极的电化学表征数据分析表明:锂/钠复合负极突出的电化学稳定性与VGSs的结构及CF/VGSs的高电导率有关。以CF/VGSs为基底,制备了CF/VGSs与MoS2及FeCoNi化合物的复合材料,并研究了它们的电催化性能。首先,通过热CVD和电化学沉积方法在CF/VGSs上依次制备了MoS2、FeCoNi（OH）x纳米片（CF/VMFO）,接着通过将CF/VMFO中FeCoNi（OH）x磷化制备了FeCoNiPx纳米片（CF/VMFP）,并研究了它们的析氧、析氢及全水解催化性能。CF/VMFO在1MKOH溶液中展示了优异的析氧性能,225mV的过电位下获得500mA/cm2的电流密度,且塔菲尔斜率仅为29.2mV/dec;CF/VMFP具有出色的析氢性能,在43mV的过电位下获得了10mA/cm2的电流密度,且塔菲尔斜率仅为25.2mV/dec。通过模拟计算得到吉布斯自由能台阶图和态密度泛函方法以及实验结果发现:上述催化剂突出的电催化性能与VGSs、MoS2及FeCoNi基化合物三者的协同效应和多层堆垛的垂直纳米片结构有关。通过在碳毡中注入聚乙烯吡咯烷酮（PVP）和发泡剂硝酸铁（Fe（NO3）3）的混合物,并经热处理制备了大尺寸块体石墨烯结构多孔碳材料（BGPC）,BGPC的三维支撑结构防止了石墨烯堆积且提高了CF间的空间利用率。多孔碳上分布着Fe、Fe2O3和Fe3C的纳米颗粒。研究发现,在室温下0.1M盐酸处理30min后的BGPC（MBGPC）中仅剩Fe3C颗粒;在120℃、2M盐酸处理10h后的BGPC（HBGPC）中不含颗粒。PVP和Fe（NO3）3的比例对BGPC的结构影响较大。当PVP和Fe（NO3）3的质量比为1:1.5,MBGPC具有最理想的结构和电化学性能。MBGPC复合材料作为硫正极的载体（MBGPC-S）时,MBGPC-S在5.0mg/cm2载量和1C电流密度下稳定循环400次后容量保持率高达84.7%（1C=1675mA/g）。当MBGPC作为锂金属的载体（MBGPC-Li）时,基于MBGPC-Li组装的对称电池在5mA/cm2、4mAh/cm2下稳定循环达1000次,过电位约为150mV。另外,MBGPC-S和MBGPC-Li复合材料分别作为正极和负极组装的锂硫全电池具有高达5.6mAh/cm2的面容量和458.3Wh/kg的能量密度。MBGPC-S和MBGPC-Li突出的电化学性能与MBGPC的多级孔结构和高导电性以及Fe3C的作用密切相关。基于上文中VGSs和石墨烯结构多孔碳（GPC）的结构优势,在GPC和酸处理的GPC（HGPC）上通过热CVD方法生长VGSs（GPC/VGSs和HGPC/VGSs）,制备了三维分级多孔碳的新材料,接着在GPC/VGSs和HGPC/VGSs上生长了Fe3O4纳米棒（GPC/VGSs/Fe3O4和HGPC/VGSs/Fe3O4）,并研究了它们的吸波特性。当GPC/VGSs的填充量为15wt.%、样品厚度为1.9mm、频率为16.16GHz处具有-48.8dB的最低反射损耗,有效频带为5.5GHz。GPC/VGSs/Fe3O4的填充量为15wt.%、厚度为2.3mm和频率为10.32GHz处的最大吸收达-54.5dB。15wt.%填充量的HGPC/VGSs/Fe3O4在厚度为1.5mm、频率为16.00GHz处具有-51.2dB的最低反射损耗,有效频带达4.4GHz。研究发现,以上优异的吸波性能主要归功于复合材料增强的介电损耗和良好的阻抗匹配,另外,缺陷、小尺寸效应以及界面等对提升3D石墨烯复合材料的电磁波吸收特性起到积极作用。