【摘 要】
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电化学储能装置的开发和应用给人们的生活带来了许多便利,特别是近年来以锂离子电池为代表的二次电源的飞速发展。硅由于其高的理论容量,低工作电位以及自然丰度,是锂离子电池有希望的负极候选者。然而,硅在充放电过程中会发生巨大的体积变化,导致硅的结构粉化,与集流体失去电接触,容量下降,循环寿命较差。目前已经为硅负极开发了多种材料策略,通常包括硅的纳米结构化以及与各种功能性基质(例如碳纳米管,石墨烯和三维多孔
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电化学储能装置的开发和应用给人们的生活带来了许多便利,特别是近年来以锂离子电池为代表的二次电源的飞速发展。硅由于其高的理论容量,低工作电位以及自然丰度,是锂离子电池有希望的负极候选者。然而,硅在充放电过程中会发生巨大的体积变化,导致硅的结构粉化,与集流体失去电接触,容量下降,循环寿命较差。目前已经为硅负极开发了多种材料策略,通常包括硅的纳米结构化以及与各种功能性基质(例如碳纳米管,石墨烯和三维多孔碳)的进一步复合与杂化。虽然在提高材料稳定性方面取得了进展,但这些材料遇到了许多不可避免的问题,特别是材料的振实密度低,机械强度差,以及循环后电极的厚度变化剧烈等等。所有这些具有挑战性的问题严重阻碍了硅在实际电池中的应用。在这种情况下,构建硅碳杂化材料是应对上述挑战的一种有效方法。目前,硅及其复合和杂化材料的合成往往依赖于复杂的设备,繁琐的工艺和易燃易爆的硅源。因此,迫切需要新的材料构建和制备方法。在此,在此,我们开发了可扩展的硅碳复合策略,合成了二维硅纳米片修饰的石墨。进一步我们通过可扩展的方法制备了具有分级缓冲结构的硅碳复合材料,最后,我们针对硅碳负极材料在电池实际制造及应用中(特别是电极辊压过程中)机械性能较差,结构容易坍塌的问题,我们初步地探索了具有较高机械强度的硅碳复合材料的构建方法。本论文的具体研究工作如下:1.发展了一种基于球磨工艺的可扩展策略,合成了二维硅纳米片修饰的石墨(SF-G)复合物。与硅纳米球与石墨复合物(SP-G)相比,SF-G显示出显著改善的储锂性能,包括比容量,倍率性能和循环稳定性。所获得的性能归因于硅纳米片和石墨之间的协同作用。具体而言,二维纳米片结构增强硅的结构稳定性以及它与石墨的面面接触模式,石墨提供导电路径以及缓冲介质。该研究提供了一种简单可行的方法来构建和合成硅负极材料以及其他具有大体积变化的电极材料。2.开发了一种结合喷雾干燥和化学气相沉积的策略,实现了碳纳米管和还原氧化石墨烯与硅的复合,制备了具有较高机械强度的三元硅碳复合物。基于类似的方法,进一步制备了两种对比样:硅和还原氧化石墨烯的复合物以及硅和碳纳米管的复合物。初步表征了三种硅碳复合材料的微观形貌,进行了三种材料的粉体压实实验测试,考察了不同压力下材料的抗压程度。
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