MCM-22分子筛的合成、改性及其在处理染料废水中的应用研究

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MCM-22分子筛兼具十元环和十二元环的孔道特征,具有特殊的物化性质,已显示良好的应用前景。本论文旨在缩短MCM-22分子筛合成时间,降低合成成本,并通过掺杂改性优化其吸附方面的性能。本论文以硅溶胶为硅源、六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,按照SiO2∶0.3HMI∶0.035Al2O3∶0.2NaOH∶20H2O的摩尔配比,对常规合成MCM-22法和变温静态水热晶化法进行了比较,结果表明,变温静态水热晶化法缩短了合成的时间,降低了合成的温度,并合成出具有MWW层状结构的MCM-22分子筛。然后利用粉末X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、傅立叶红外(FT-IR)、热重-差热(TG-DTA)、N2吸附脱附等方法对其进行了表征。结果表明合成的MCM-22分子筛结晶度良好,孔径均匀,比表面积达到了388 m2/g,属于良好的吸附和催化材料。因杂原子的引入可以有效地调节分子筛的性质,还可以引入其它活性中心,使分子筛具有特殊的催化性能。本论文通过掺杂引入金属铈(Ce),按照0.0025Ce:SiO2∶0.3HMI∶0.035Al2O3∶0.2NaOH∶20H2O的摩尔配比合成了Ce-MCM-22,经XRD、TEM等表征表明,仍保持层状晶相结构特征,分子筛的有序结构性并没有被破坏,是一种较为新型的吸附材料。在Ce-MCM-22分子筛对模拟废水亚甲基蓝溶液的吸附性能研究中,结果表明在Ce-MCM-22分子筛的投加量为0.6g/L,亚甲基蓝浓度为2.0mg/L,pH为7,震荡吸附60分钟时,吸附效果最好,脱色率达到90.5%。Ce-MCM-22吸附动力方程拟二级方程y=0.4657x +1.2005,R2=0.9995,相对拟一级反应模型,这个结果相关性更好,更能真实地反映分子筛吸附亚甲蓝溶液的反应机理。然后通过掺杂钛(Ti)和非金属氮(N)元素,按照0.008N:SiO2∶0.03TiO2∶0.3HMI∶0.035Al2O3∶0.2NaOH∶20H2O的摩尔配比合成了N-Ti-MCM-22分子筛,并研究了它光催化降解模拟废水亚甲基蓝溶液的效果和溶液pH、亚甲基蓝浓度、分子筛投加量等因素对其效果的影响。结果表明,采用含氮量为0.008 mol的Ti-MCM-22分子筛光催化剂加入量为1g/L,亚甲基蓝溶液浓度4.0mg/L,pH值为中性左右,光催化时间40分钟,对亚甲基蓝脱色率和降解率分别达到95.9%和97.8%,是良好的复合催化材料。
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