【摘 要】
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我国青藏高原以富硼、锂资源而闻名于世。开展硼酸盐体系相平衡研究,对于指导硼资源的有效分离提取,以及生产工艺优化具有重要意义。本论文采用等温溶解平衡法对五元体系(Li+//Cl-,SO42-,BO2-,B4O72-（?）H2O)及其子体系在288.15 K和308.15 K相平衡进行研究,并结合Pitzer离子相互作用模型,预测相应体系的溶解度,取得以下主要结论:三元体系(Li+//BO2-,B4O
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（22073068,U21A20299）；
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我国青藏高原以富硼、锂资源而闻名于世。开展硼酸盐体系相平衡研究,对于指导硼资源的有效分离提取,以及生产工艺优化具有重要意义。本论文采用等温溶解平衡法对五元体系(Li+//Cl-,SO42-,BO2-,B4O72-（?）H2O)及其子体系在288.15 K和308.15 K相平衡进行研究,并结合Pitzer离子相互作用模型,预测相应体系的溶解度,取得以下主要结论:三元体系(Li+//BO2-,B4O72-（?）H2O)在288.15 K和308.15 K无复盐及固溶体生成,该体系相图在两个温度下均含有1个零变量点（Li BO2·8H2O+Li2B4O7·3H2O）、2个固相结晶区（Li BO2·8H2O、Li2B4O7·3H2O）和2条单变量溶解度曲线。该三元体系288.15 K、308.15 K平衡液相的折光率、密度和p H均随Li BO2含量的增加而呈现规律性变化。通过计算,折光率和密度实验值与理论值相吻合。四元体系(Li+//SO42-,BO2-,B4O72-（?）H2O)288.15 K相图含有1个零变量点（Li2SO4·H2O+Li BO2·8H2O+Li2B4O7·3H2O）、3个固相结晶区（Li2SO4·H2O、Li BO2·8H2O和Li2B4O7·3H2O）和3条单变量溶解度曲线。该体系在308.15 K时相图有1个零变量点、3条单变量溶解度曲线和3个结晶区,3个结晶区中Li2B4O7·3H2O的溶解度最小,结晶区最大;Li2SO4·H2O的溶解度最大,结晶区最小。四元体系(Li+//Cl-,BO2-,B4O72-（?）H2O)308.15 K干盐相图中有2个零变量点（Li Cl·H2O+Li BO2·2H2O+Li2B4O7·3H2O、Li BO2·2H2O+Li BO2·8H2O+Li2B4O7·3H2O）、5条单变量溶解度曲线和4个固相结晶区,4个固相结晶区分别为Li Cl·H2O、Li BO2·2H2O、Li BO2·8H2O和Li2B4O7·3H2O。该四元体系平衡液相的物化性质随Li BO2浓度变化而呈现规律性变化。Li2SO4饱和下的五元体系(Li+//Cl-,SO42-,BO2-,B4O72-（?）H2O)288.15 K相图含有2个零变量点（Li2SO4·H2O+Li Cl·H2O+Li BO2·2H2O+Li2B4O7·3H2O、Li2SO4·H2O+Li BO2·2H2O+Li BO2·8H2O+Li2B4O7·3H2O）、5条单变量溶解度曲线和4个固相结晶区（Li Cl·H2O、Li BO2·2H2O、Li BO2·8H2O和Li2B4O7·3H2O）,其中Li Cl·H2O的溶解度最大,结晶区面积最小;Li2B4O7·3H2O的溶解度最小,结晶区面积最大。对比该五元体系288.15 K相图,该体系在308.15 K也含有2个零变量点、5条单变量溶解度曲线和4个固相结晶区。物化性质（折光率、密度和p H）,水图和锂图在两个温度均随Li BO2含量的变化而呈现规律性变化。通过Pitzer模型对三元体系(Li+//BO2-,B4O72-（?）H2O)308.15 K相图进行预测,结果表明计算结果与实验结果吻合较好。结合从文献获得的Pitzer单盐参数,拟合四元体系中缺少的Pitzer混合离子作用参数。通过计算发现四元体系(Li+//SO42-,BO2-,B4O72-（?）H2O)和(Li+//Cl-,BO2-,B4O72-（?）H2O)308.15 K溶解度的计算值与实验值偏差较大,但预测溶解度曲线变化趋势与实验结果一致,其主要原因是假设溶液中只有偏硼和四硼两种形态的硼物种,表明该体系溶液中尚存在其它硼物种形态。
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