蜂窝状氧化铜SCR催化剂的制备及脱硝性能研究

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NOx已成为当前最主要的大气污染物之一,不仅能够引起酸雨、光化学烟雾和臭氧层破坏等多种环境问题,而且还严重威胁人类的健康。因此,如何高效的控制NOx的排放已成为当前研究的热点,选择性催化还原法(SCR)是当今应用最广泛、效果最好的烟气脱硝技术。选择合适的催化剂是SCR法中最关键的部分,目前的催化剂在实际应用中存在着成本高、易堵塞、寿命短等问题。因此,研究和开发一种高性能的催化剂具有重要意义。针对溶胶-凝胶法制备的γ-Al2O3、沉淀法制备的γ-Al2O3和商业γ-Al2O3,分别采用了BET、SEM和XRD等分析测试手段对其特性进行了表征分析。结果表明,不同载体的比表面积由高到低为:商业γ-Al2O3>溶胶-凝胶法γ-Al2O3>沉淀法γ-Al2O3。经XRD和SEM表征后,分析认为商业γ-Al2O3性能最优,其次为溶胶-凝胶法制备的γ-Al2O3,而沉淀法制备的γ-Al2O3表面性能最差。但是商业γ-Al2O3难以直接涂覆到蜂窝陶瓷表面,因此选用溶胶-凝胶法制备γ-Al2O3涂层,从而制备蜂窝状CuO催化剂。采用浸渍法将活性成分CuO负载到该γ-Al2O3表面,初步考察了活性成分的负载量、煅烧温度、添加助剂Ce等影响因素对CuO/γ-Al2O3催化剂表面性能的影响。利用SEM和XRD考察了不同煅烧温度(350℃、500℃、650℃和800℃)和不同CuO负载量(分别为2.5%、5%、7.5%和10%)的催化剂微观形貌特性和物相组成,测试表明:负载量为5%和7.5%时的催化剂颗粒均匀,晶体结构明显,表面形貌较好。在800℃煅烧的催化剂表面已经烧结,500℃煅烧温度下的催化剂表面结构优于其它温度煅烧制备的催化剂。将催化剂中添加助剂Ce,分析认为Cu/Ce为1:0.25时的表面性能最佳。最后,结合上述表征结果考察了活性成分的负载量、煅烧温度、添加助剂Ce等制备条件和SCR反应温度对脱硝效率的影响。实验表明蜂窝状CuO催化剂负载量为7.5%时脱硝效率最高,当反应温度为350℃时,脱硝效率最高可达91.4%。煅烧温度为500℃条件下制备的蜂窝状催化剂脱硝效率最高,其次为350℃、650℃,800℃煅烧制备的催化剂脱硝效率最低。助剂Ce的加入可使催化剂的脱除NO效率提高到到94.5%,但是助剂Ce的添加使催化剂的脱硝效率提高不明显。反应温度也影响着催化剂的脱硝活性,温度在350℃左右时,每组催化剂NO的转化率均可达到85%;反应温度低于或高于该温度区间时,催化剂的脱除NO效率迅速降低。
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