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超临界CO2(supercritical CO2,下文简称scCO2)压裂因为其绿色、环保、高效等特点,已作为一种新型无水压裂改造方法初步应用于页岩气开发,能够解决我国深层页岩压裂破裂压力高、耗水耗砂多等问题;同时,scCO2压裂能规避常规水力压裂中黏土水化膨胀问题,可有效减缓储层水锁污染,提高页岩气井产量。但在实际工程中,由于页岩中天然裂缝的多尺度分布及充填特性对页岩气渗流规律影响较大,且scCO2流体具有低黏度、强扩散性等特点,导致了 scCO2与页岩作用时的物理、化学变化更加复杂。因此,在进行scCO2压裂施工设计时,亟需厘清scCO2与裂缝性页岩的相互作用机理。本文通过实验和数值模拟的手段,在宏观和微观尺度上,探究了在scCO2注入裂缝性页岩时的物理化学变化机理。首先以四川龙马溪组裂缝性页岩为对象,针对页岩中常见的三种方解石充填宏观天然裂缝,开展了裂缝性页岩在应力加载下渗流动态特征变化规律研究;基于自主研制的多场耦合渗流实验系统,开展了 scCO2条件下的页岩宏观力学参数变化规律实验研究;为进一步探究其宏观力学参数变化的微观本质,通过扫描电镜(SEM)和X-射线衍射(XRD)实验,对比研究了 scCO2作用前后的页岩的破裂特征、微观孔缝形貌特征和矿物组分,揭示了 scCO2与页岩矿物的微观反应机理;运用多相流体运移化学反应数值模拟软件TOUGHREACT,研究了实际工程中不同温度、压力下scCO2注入时裂缝性页岩的孔隙度变化。最后通过开展scCO2长期注入页岩的孔隙度变化实验,验证了数值模拟的准确性。取得的主要成果有:(1)自主研制了多场耦合实验系统及其配套实验方法针对目前力学实验设备无法实现scCO2的注入流动过程而只能采用简化的“先浸泡,再力学测试”的实验流程,本文自主研制了温度场-应力场-渗流场-化学场耦合的实验系统,并提出了配套的实验方法;实现了 scCO2实时浸泡、流动过程中的页岩力学参数测试和应力动态加载过程中页岩渗透率测试。(2)揭示了方解石充填天然裂缝对页岩基础性质和动态渗透率的影响机理针对实际储层中常见的三种天然裂缝,基于页岩露头岩芯钻取了含有三种方解石充填天然裂缝的柱状试样,分别为含轴向贯穿天然方解石充填裂缝(axial fracture,下文简称AF)试样、含横向天然方解石充填裂缝(transverse fracture,下文简称TF)试样和不含宏观天然裂缝(none fracture,下文简称NF)试样。通过开展应力加载过程中渗透率动态演化实验,结合声发射监测和破裂特征评价,发现裂缝性页岩试样的渗透率变化由动态应力加载状态和天然裂缝的挤压、扩展动态特征共同影响。在初始状况下,AF试样渗透率大于TF试样和NF试样,随着轴向应力的加载天然宏观裂缝受到挤压而导致渗透率减小;在弹性-塑性加载阶段,由于AF试样和TF试样的新萌生裂缝与初始方解石充填缝发生不同程度的交汇,渗透率出现相应的明显波动;最后在应力峰值阶段,由于裂缝性页岩试样失效破坏,裂缝大范围贯通,所有试样渗透率迅速增大。结合对应的声发射监测结果和试样最终破裂模式分析,进一步证实了该影响机理。(本文第2章)(3)揭示了裂缝性页岩受scCO2作用的宏观力学弱化、断裂韧性降低的机理针对储层中常见的天然层理裂缝,基于页岩露头岩芯钻取了含有7种层理角度的柱状岩芯,通过scCO2在裂缝性页岩中流动下的力学实验,揭示了裂缝性页岩的力学参数受scCO2和页岩天然层理共同影响的机理。发现scCO2弱化页岩结构和页岩天然层理面受力剪切滑移共同影响了页岩的力学性质。与氮气三轴组和不含孔隙气体组对照,发现scCO2明显降低了页岩的三轴抗压强度、杨氏模量、断裂韧性。当取芯角为45°到60°时,scCO2对页岩三轴强度的减少量明显小于其他取芯角度,因为此时页岩沿天然层理面剪切滑移作用强于scCO2对页岩结构的弱化。(本文第3章)(4)揭示了裂缝性页岩受scCO2作用的微观物理化学变化机理基于scCO2流动处理后试样评价,发现scCO2会对页岩表面形成宏观溶蚀小孔并增大页岩的表面粗糙度;并通过扫描电镜实验和X射线衍射矿物组分实验,发现白云石、方解石在孔隙水的作用下被scCO2溶蚀是页岩力学参数弱化、微观形貌受破坏的根本原因;利用该反应机理,结合scCO2压裂现场试验的实际工况及地球化学动力学数值模拟软件,通过数值模拟和scCO2长时间流动实验验证,发现不同温度、压力下注入CO2的相态变化将对裂缝性页岩孔隙度增大幅度造成影响。通过裂缝性页岩受scCO2作用的孔隙度变化数值模拟发现,随着CO2的注入,页岩孔隙度均逐渐升高,且温度越高增幅越大,达到超临界态之后增长更明显;其原因主要是温度升高,化学反应速率变快。相同条件下,AF试样的孔隙度增长比TF试样和NF试样都快,主要因为AF使scCO2在岩芯中流动更迅速,可以使更多的scCO2与页岩矿物接触反应。在相同温度下,压力的变化对孔隙度的影响更明显,主要因为净压力更大提高了反应物浓度。(本文第4、5章)本文的研究成果将深化裂缝性页岩储层scCO2压裂开发的宏观、微观作用机理认识,也能为该过程的温度-渗流-应力-化学场的全耦合提供理论和实验支撑,同时还可以辅助定量预测或评价scCO2压裂改造效果,有助于推广scCO2压裂技术应用。