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本文的主要工作是制备高质量的外延薄膜并利用超高真空隧道显微镜原位研究外延薄膜。科技的发展使得对新型材料的需求越来越多，而器件的小型化发展更使得现今的工业需要新型材料来获取尺寸更小、效率更高、功耗更低、稳定性更好以及更环保的新型电子器件，新功能材料的研究正是来源于这种需求。本文的外延薄膜主要涉及两种：石墨烯和锰酸盐化合物。石墨烯做为最近几年兴起的理想二维材料引起了很大的关注，而锰酸盐化合物做为超大磁阻材料(CMR)也一直是研究的热点之一。
本文第一部分工作是以STM和DFT理论计算为基础，用不同金属基底来调制外延石墨烯和基底的相互作用。三种不同的金属：Ni(111)，Pt(111)和Ru(0001)表现了他们与外延石墨烯界面上不同的相互作用力。由于这种不同的石墨烯和金属基底的相互作用力使得石墨烯有p型和n型掺杂，不同的掺杂类型可以改变整个石墨烯/金属异质结结构热电性质的极性。这些发现有利于理解石墨烯/金属系统的界面相互作用，也可以推动石墨烯异质结器件的应用。
本文第二部分主要研究了外延石墨烯在Pt(111)的生长。实验上发现外延石墨烯在Pt上不同转角畴的比率会随着生长温度而不同。石墨烯的质量的提高可以通过控制生长温度和碳氢气体的通气量。在Pt(111)上观察到了两类外延石墨烯：褶皱大的和几乎没有褶皱的。建立了两个模型来分别代表这两种情况，并用DFT理论计算了它们的附着能量。结果显示石墨烯和Pt(111)之间的作用力非常弱，石墨烯的电子结构几乎与自由状态的石墨烯一致。
本文第三部分研究了硅插层对外延石墨烯和金属基底的相互作用力的调制作用。实验上将半导体材料Si插层进graphene/Ru(0001)这个体系，用STM和拉曼光谱观察插层后的这个体系。STM的结果发现不同量的Si插层会出现不同的结构，从而调制石墨烯和基底的相互作用力。当Si的量很少时，石墨烯的褶皱没有发生变化，石墨烯与基底的相互作用力很强，当足够量的Si插层进这个体系中时，表现了一种(√7×√7)R19.1°的结构，而石墨烯在这种结构上的STM图是蜂房结构。经过插层，Raman光谱也出现了插层前没有的石墨的特征峰，进一步证实石墨烯和基底的相互作用力变弱，
最后部分是使用变温STM原位研究锰酸盐化合物的相分离现象和电子性质。在100nm厚的La5/8-xPrxCa3/8MnO3(x=0.3)(L2CMO)薄膜上，我们从变温隧穿谱中观察了金属绝缘体相变，在发生相变的转变温度附近，观察到了相分离现象。而在25 nm厚的LPCMO薄膜上，隧穿谱观察了相对于厚的薄膜的一个更低的转变温度，也没有观察到相分离现象。隧穿谱得到的不同厚度LPCMO薄膜的转变温度的变化与输运性质测量得到的结果是基本一致的。这说明在锰酸盐化合物上的隧穿谱可以用来研究体材料的性质而不仅仅是表面电子态性质。