石墨烯是一种二维晶态新材料,它由碳原子以sp2杂化方式组成蜂窝状点阵结构,这种独特的结构决定了石墨烯具备优异的电学、力学以及热学性能,在新型微纳电子器件和微弱光电探测器件等领域有着巨大的应用潜力。目前发展了多种石墨烯制备方法,其中化学气相沉积(CVD)法制备的石墨烯质量高、面积大,成为工业化制备石墨烯最具潜力的方法。石墨烯的生长是典型的非相关成核点的自重构过程。在CVD生长过程中,石墨烯成核后形成晶畴,继续生长很容易相互连接形成石墨烯多晶薄膜,而多晶薄膜中的晶界会阻碍电子的传输、散射电荷载流子,降低石墨烯的电子迁移率,影响其独特性能的发挥。因此,有必要开展石墨烯生长新方法新工艺研究,进行大尺寸优质单晶石墨烯制备。制备大尺寸单晶石墨烯主要有多点形核的晶畴无缝连接和单点形核单晶畴生长两种思路,在本论文中,我们主要围绕单点形核制备石墨烯的思路来开展工作。结合石墨烯更容易在台阶处形核的习性和籽晶法生长体块单晶的创意,设计了籽晶诱导法生长大尺寸单晶石墨烯的实验方案。通过在生长衬底上人工引入籽晶的方式来诱导石墨烯的成核生长,不仅实现了石墨烯的定位生长,而且在一定程度上抑制了石墨烯自发成核,提高了石墨烯生长速率;最后,设计并尝试了局部碳源法生长大尺寸石墨烯并对生长的石墨烯进行了表征。主要结果如下:1.CuO籽晶诱导生长石墨烯研究设计了CuO籽晶诱导生长石墨烯的实验方案。实验观察到,Cu(111)衬底上石墨烯在生长初始阶段主要以CuO纳米颗粒为中心成核,CuO纳米颗粒的存在能够在一定程度上降低石墨烯的成核密度。将铜箔预氧化处理后发现石墨烯的成核密度较未处理样品有大幅度降低,由未经预氧化处理的>60个/mm2降至预氧化处理后的1个/mm2,晶畴尺寸也极大地提升,达到亚毫米级,这和CuO籽晶的引入有着密切的关系。2.h-BN籽晶诱导生长大尺寸单晶石墨烯研究设计了 h-BN籽晶诱导生长大尺寸单晶石墨烯的实验方案。由于h-BN与石墨烯具有相似的晶体结构,晶格失配率低,所以优选h-BN作为籽晶来进行诱导生长。通过透射电子显微镜的原位生长观测技术,实验证明了石墨烯可以围绕h-BN籽晶边缘横向外延生长。理论研究表明,活性碳原子更容易在h-BN籽晶边缘发生吸附,因此能够促进石墨烯围绕h-BN籽晶边缘成核生长。将Cu衬底的催化特性和h-BN籽晶的诱导作用相结合,在Cu(1 11)衬底上观察到籽晶诱导的石墨烯生长速度要远大于自发成核石墨烯的生长速度。最终通过调控衬底粗糙度、籽晶浓度、生长时间等条件制备出片径为3 mm的石墨烯单晶,同时也发现h-BN会随着生长的进行而逐渐被氢气刻蚀,碳活性基团重新填补空位,该方法最终能够制备出质量完美的石墨烯单晶。该研究工作表明,h-BN籽晶诱导法在提高石墨烯生长速度、降低石墨烯晶畴密度等方面具有优势。该工艺有利于其它二维新材料的制备。3.局部碳源法生长石墨烯研究为了实现更大尺寸单晶石墨烯的定点单一形核生长,进行了局部碳源法生长石墨烯研究。通过对实验条件不断优化,研究了有利于石墨烯生长的关键因素。制备了Cu-Ni合金衬底,探讨了电镀电压、电镀时间和退火时间对Cu-Ni合金的影响,确定了恒压模式制备Cu-Ni合金的最佳条件。比较了电镀前铜箔退火条件对生成石墨烯的形貌的影响,发现相比于低压CVD,常压CVD更有利于实现石墨烯的定点形核,最终实现在固定区域内石墨烯畴的定位生长。