基于g-C3N4和SiO2的纳米复合催化剂的合成及其可见光催化性能研究

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石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种新型的可见光催化剂,具有较窄带宽、可利用的太阳光波长范围宽、无二次污染、易于制备、结构稳定等优异性能。但g-C3N4的比表面积小、光生载流子复合率高等缺陷使得g-C3N4的光催化效率不高。本研究针对以上缺陷,采用SiO2复合、K掺杂两种方法对g-C3N4进行改性以提高其光催化活性,并考察SiO2复合和K掺杂对提高g-C3N4光催化活性的协同效应。(1)以三聚氰胺和纳米为SiO2原料、采用气相沉积法合成纳米尺度的复合物SiO2/g-C3N4。通过调控三聚氰胺和纳米二氧化硅的比例来得到光催化活性最优的SiO2/g-C3N4复合光催化剂,并对催化剂进行了表征;以罗丹明B和盐酸四环素作目标污染物评价了g-C3N4/SiO2的光催化活性。结果表明,合成的复合物SiO2/g-C3N4为直径约40nm的纳米颗粒,g-C3N4包覆在纳米SiO2的外面,呈核壳结构。与纯g-C3N4相比,SiO2/g-C3N4的比表面积(97.32 m2/g)提高了5.88倍;光生电子和空穴的复合概率大大降低,对染料RhB和盐酸四环素显示出高催化活性,60min内可以催化降解95.6%的RhB和60.3%的盐酸四环素,降解过程中起作用的活性物种主要是超氧自由基,其次是空穴,羟基自由基作用最小。SiO2/g-C3N4具有良好的稳定性,循环使用4次后,光催化活性没有明显降低。(2)以氯化钾作钾源、三聚氰胺作前驱体、二氧化硅作硅源,采用高温热聚合法合成K掺杂g-C3N4/SiO2(记为SiO2/K-CN);对K掺杂g-C3N4/SiO2进行了表征,并以抗生素盐酸四环素作目标污染物测试了K掺杂g-C3N4/SiO2在可见光下的光催化活性及稳定性。结果表明,当氯化钾和三聚氰胺混合物与二氧化硅的质量比为10:1时制备的催化剂活性最高。K-g-C3N4/SiO2催化剂的比表面积为28.16 m2/g。K掺杂和SiO2复合,均能降低光生电子和空穴的复合概率,K掺杂和SiO2复合的协同作用使K-g-C3N4/SiO2复合物具有高催化活性,120min内可以催化降解68.57%的四环素。催化四环素降解过程中,起作用的活性物种主要是超氧自由基,其次是空穴,羟基自由基作用最小。K-g-C3N4/SiO2复合物且具有良好的稳定性。
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