甲烷是大气中仅次于二氧化碳第二重要的温室气体。自工业时代以来,大气甲烷含量急剧上升,全球变暖已成为当今世界面临的重大环境问题之一。作为全球变暖最敏感的地区,过去几十年来,北极近地表大气温度平均升高了大于3℃,是全球平均增温幅度的两倍。北极海域,特别是陆架区(如冻土带、海底天然气水合物)含有巨量的甲烷,这些甲烷在北极气候变化过程中发挥着至关重要的作用。北极气候变暖会加速冻土的融化和海底天然气水合物的分解,同时陆地河流流量的增加也会将更多的溶解或颗粒有机质输送至北冰洋,为产甲烷微生物的代谢提供营养。这些过程会显著改变北极大气中的甲烷含量,同时又对气候变暖形成强烈的正反馈。因此,研究北极海水中溶解甲烷的分布及其生物地球化学过程十分必要。本文选取调查程度很低的加拿大北极亚北极海域作为研究区,开展了以下三方面研究:(1)基于顶空法和高精度的气相色谱仪调查了研究区大气和海水中甲烷的含量与分布特征,讨论了甲烷的潜在来源并估计了海气甲烷通量;(2)通过暗室培养法测定了巴芬湾西部陆架区下层海水中甲烷的净消耗速率;(3)利用太阳光模拟器观测了研究区表层水体中可溶有机质和海洋中几种常见有机化合物的甲烷光致生成作用。主要结论如下:一、表层海水中的甲烷:大部分区域的表层海水存在不同程度的甲烷过饱和现象,饱和程度最高可达539%。甲烷过饱和现象主要分布于加拿大北极群岛内部分海冰覆盖区、拉布拉多海西部陆架区、麦肯齐河羽流区和戴维斯海峡西部陆架区。而远离陆架的盆地中部,表层甲烷含量趋于大气平衡甲烷浓度。海冰中卤水通道内有机质的降解、陆地河流的甲烷输入、原位甲烷生成作用以及海底甲烷泄漏可能是表层海水中过量甲烷的来源。相比欧亚大陆边缘海的浅水陆架区,加拿大北极亚北极海域并非北极大气甲烷的主要来源。加拿大北极群岛内多年海冰覆盖区可能是季节性的甲烷源。二、下层海水中的甲烷:在楚科奇海东北部陆架区,高浓度的甲烷集中分布于BSW水团中,最高含量可达30.71 nmol/L。甲烷很有可能来源于楚科奇海北部陆架区海底沉积物中有机质的降解。甲烷被密度跃层限制在BSW水团中并随着洋流沿巴罗峡谷输送至加拿大盆地,导致了巴罗峡谷内甲烷含量的空间分布差异。在波弗特海东南部,高浓度的甲烷呈羽流状分布于陆架坡折以内,而加拿大盆地和帕里海峡西部海水中甲烷的垂向分布则以下表层含量最大为特征,帕里海峡东部海水中甲烷含量较低且垂向分布差异不明显。过量的甲烷主要分布于PSW水团中,可能是细菌利用DMSP进行新陈代谢的副产物,但并非甲烷的唯一来源,还可能存在其他潜在的甲烷生成途径,如DMS和DMSO的脱甲基作用、海冰中的无氧卤水通道或者有机质的光降解等。在巴芬湾西部陆架的斯科特峡湾口附近发现海底沉积物中存在甲烷泄漏现象,泄漏区附近水体中的甲烷含量最高可达280.25nmol/L,泄漏的甲烷很有可能来源于深部的油气藏。同时,在泄漏区以南的陆架区下层盐度为33—34‰的水体中也发现了多处高浓度的甲烷聚集,可能与泄漏区高浓度的甲烷在巴芬岛洋流的作用下向南输送有关。此外,戴维斯海峡西部陆架也是潜在的甲烷泄漏区。在拉布拉多海西部的峡湾内,陆地河流的甲烷输入可能是表层过量甲烷的主要来源。三、甲烷净消耗速率:巴芬湾西部陆架区下层海水中甲烷的净消耗速率很低,平均净消耗速率常数为0.00782 d-1,平均周转时间为128天,间接的证实了斯科特峡湾口附近的海底甲烷泄漏可能是导致整个巴芬湾和拉布拉多海西部陆架区下层水体甲烷异常的原因。四、甲烷光致生成作用:北极亚北极海域表层海水中可溶有机质和DMS在光照条件下能产生甲烷。甲烷的产量和生成速率取决于可光降解物质的光照时长和浓度,同时还可能受海水温度和盐度的影响。