Cu,Fe基复合氧化物催化剂的制备及催化分解N2O

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近年来,已二酸、硝酸合成等工业排放的氧化亚氮(N2O)废气逐年递增,N2O分子的温室效应潜值是CO2的310倍,大气寿命约120年,因此消除N2O废气是一件十分迫切的工作。催化分解法是消除N2O的有效方法,即在催化剂的作用下将N2O分解为N2和O2。由于实际环境中N2O与O2、H2O等共存,所以催化剂的抗氧抗水性是必须考虑的因素。本论文用共沉淀法制备了一组Cu-Al、Mg-Fe类水滑石衍生复合氧化物和Mg-Fe、Zn-Fe尖晶石型复合氧化物,考察了有氧条件下N2O在这些复合氧化物催化剂上的分解反应,对影响催化剂活性的制备参数(组成、焙烧温度、助剂等)进行了优化,用BET、XRD、H2-TPR、XPS等技术对催化剂进行了结构表征,得出了以下结果:(1)有氧条件下Cu-Al类水滑石衍生复合氧化物催化剂的最佳制备参数为:K的负载量为K/Cu=0.1(原子比)、400℃焙烧催化剂。加入K助剂,提高了催化剂的活性、稳定性以及抗水性能。(2)MgFe类水滑石衍生复合氧化物对于N2O分解反应均有活性,其中Mg/Fe=0.57的催化剂活性较高。(3)MxFe1-xFe2O4(M=Mg,Zn)尖晶石型复合氧化物中,Mg0.6Fe0.4Fe2O4-500和Zn0.8Fe0.2Fe2O4-400催化剂表现出了较好的催化性能;但含水气氛中催化剂的活性和稳定性有所降低,催化剂性能需进一步改善。而K改性MxFe1-xFe2O4(M=Mg,Zn)催化剂的催化活性均有降低,且K的负载量越高,改性催化剂的活性越低,这可能由于助剂粒子覆盖了催化剂表面部分FeOx,抑制了FeOx的还原,使表面氧难于脱除,还可能降低了表面FeOx浓度,从而降低了改性催化剂的活性。
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