碲元素半导体的红外光学性质的研究

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碲(Te)作为窄带隙半导体,由于其复杂的能带结构和独特的手性性质,已经成为了光电子学、热电学、自旋电子学领域的研究热点。然而,大多数研究者们都是通过理论计算预测了Te的能带结构及其在应变调控下呈现出的复杂的结构变化和潜在的拓扑特性。本文借助于中红外透射光谱(370-7500 cm-1)的手段对Te的能带结构进行了精细的表征,并且利用变温远红外透射光谱(30-680 cm-1)和变温拉曼光谱详细探究了Te的晶格振动的温度演化,这对于Te基光电器件的光电性能和热学性质的研究具有重要意义。本文的主要内容有:(1)通过傅里叶变换红外光谱仪对Te单晶进行了变温中红外透射光谱测量,以研究Te的本征吸收与能带结构之间的联系。中红外吸收光谱的结果表明,温度为5 K时,Te的价带(H4、H5及H6)极大值与导带极小值之间的能量值,分别约为0.333 e V、0.42 e V和0.76 e V。此外,Te单晶吸收系数的Tauc图和一阶导数谱证明了吸收边附近存在直接跃迁和间接跃迁。从吸收系数的一阶导数谱中提取了Te的直接带隙(0.333 e V)和间接带隙(0.325 e V),两者间的能量差说明了价带H4的“驼峰状”的极值之间的能量间隔约为8 me V。最后,基于改进的Manoogian-Leclerc模型模拟和分析了带隙的非单调温度依赖性。(2)变温远红外透射光谱结果表明单声子吸收峰V0、V1和V2是由三种拉曼声子振动模式主导,包括键弯曲模式E1、链扩展模式A1和反对称键伸缩模式E2,并且由温度引起的吸收峰的频移不同。变温拉曼光谱结果显示,拉曼声子振动模式E1、A1和E2随温度升高发生红移。根据声子频率随温度的一阶线性拟合可知,Te原子沿螺旋链垂直方向上的振动比平行方向上的振动对温度更加敏感,揭示了Te的各向异性热膨胀。(3)通过物理气相沉积(PVD)法制备出棒状的Te单晶并对其进行结构表征。通过对比Te棒和Te单晶薄片的变温中红外透射光谱、变温拉曼光谱以及变温I-V测试来说明形状和尺寸对Te的光学性质、晶格振动及电学性质的影响,结果强调了Te单晶禁带宽度的厚度依赖性。
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