SiO2气凝胶/TiO2复合光催化剂的制备及对水中有机污染物的降解研究

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硝基酚化合物是一类毒性大、难生化降解的有机污染物,偶氮染料是一种常见的工业染料,易发生还原反应而使偶氮结构断裂,生成致癌性的芳香胺类化合物。然而,这两类化合物在现代工农业生产中不可或缺,它们随着人类生产和生活应用进入环境,对自然生态系统造成严重危害。因此,研究此类废水的处理技术和方法具有重要的现实意义。TiO2光催化氧化技术是近20年发展起来的新兴水处理技术,其中TiO2光催化剂由于具有无毒无害、化学稳定性好、降解物质彻底等特点而日益受到人们的关注。研究表明,TiO2的晶体结构、表面状态、粒径大小等因素可以显著影响其光催化活性。因此,人们通常采取各种手段对TiO2进行改性以提高其光催化活性。本论文基于SiO2气凝胶具有多孔性、比表面积大等特点,制备出一类新型的SiO2气凝胶/TiO2复合光催化材料。以此为光催化剂,对二硝基酚和偶氮染料有机废水进行了光催化处理,系统研究考察了影响催化剂光催化活性和污染物降解率的实验因素。论文共包括以下三部分内容:(1)采用溶胶-凝胶法和常压干燥技术制备了SiO2气凝胶,以SiO2气凝胶为改性掺杂材料,钛酸四丁酯Ti(OBu)4为反应原料,利用酸催化溶胶-凝胶法制备了SiO2气凝胶/TiO2复合光催化剂。利用透射电镜(TEM)、X-射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等分析测试技术对所制备的复合光催化剂进行表征。结果显示,SiO2气凝胶的加入对TiO2颗粒大小和光波吸收范围影响微弱,提高了TiO2晶型转变温度,结晶程度更加完善。SiO2气凝胶质量分数为7.5%,煅烧温度为500℃条件下得到的复合光催化剂显示出最佳的光催化活性。(2)以自然太阳光为光源,研究所制备的SiO2气凝胶/TiO2复合光催化剂对2,4-二硝基苯酚(2,4-DNP)和2-仲丁基-4,6-二硝基苯酚(DNBP)的光催化降解行为。系统考察了溶液pH值、光催化剂用量、溶液初始浓度、反应温度等不同因素对复合光催化剂的催化活性影响。结果表明,SiO2气凝胶/TiO2复合光催化剂对污染物的吸附率和光降解率均高于纯TiO2样品。根据Langmuir-Hinshelwood方程,在低浓度下光催化降解反应符合一级反应动力学。在模拟废水降解基础上,对化工生产企业排放的硝基酚实际废水进行了光催化降解研究,结果显示废水的色度和COD值均具有较高的去除率。(3)以自然太阳光为光源,研究了所制备的SiO2气凝胶/TiO2复合光催化剂对典型偶氮染料活性黑KN-B的光催化脱色行为。结果表明,太阳光照射120 min,活性黑KN-B脱色率达到97%以上,脱色率较高。此外,该复合光催化剂具有良好的再生性。
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