铌基纳米复合材料的可控制备及其锂离子电容性能研究

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近年来,不可再生能源的过度使用造成了化石能源日益枯竭,并导致了严重的环境污染问题。各国都在积极寻求可持续的清洁能源以及新能源存储技术。在众多新型储能器件中,超级电容器和锂离子电池研究最为广泛。超级电容器具有充放电速度快,循环寿命长和功率密度高等优点,近年来获得广泛关注,但因其能量密度低的缺点限制了其商业化应用;而锂离子电池具有工作电压范围宽和高能量密度等优点,但也存在自放电严重且功率密度低等缺点。因此,寻找一种能够将超级电容器与锂离子电池的优点结合起来并弥补两者缺点的新型储能器件,对于快速发展的储能行业至关重要。锂离子电容器因兼具锂离子电池高能量密度和超级电容器高功率密度的优点,使其成为当前研究的热点。目前对于锂离子电容器的研究还存在很多问题亟待解决,如正负极材料反应动力学不匹配等。本文旨在可控制备具有多种形貌结构的铌基纳米材料,并将其与还原氧化石墨烯均匀复合来改善锂离子电容器正负极之间反应动力学不匹配的问题。通过对纳米材料的形貌及结构表征和电化学性能测试来探索结构与性能之间的“构效关系”及其电化学储能机理。主要研究内容如下:1.采用一步水热法制备了三维结构H-Nb2O5纳米材料。将氧化石墨烯与H-Nb2O5纳米材料复合并通过热还原构建H-Nb2O5与还原氧化石墨烯两相之间紧密接触界面以提高H-Nb2O5/rGO纳米复合材料的导电性能。对电极材料结构及形貌进行表征,并对电极材料的电化学性能进行测试来研究两者之间的“构效关系”。通过电化学计算,研究还原氧化石墨烯的引入对离子的扩散速率及其电容贡献比例的影响。采用电化学预锂化法对H-Nb2O5/rGO电极材料进行处理,并与正极材料电容匹配,获得了能量密度和功率密度高达100.2 Wh kg–1和20 kW kg–1的H-Nb2O5/rGO//SCCB器件。但是进一步研究发现,三维结构H-Nb2O5电极材料在大电流充放电时其结构容易坍塌,为了解决这个问题,设计合成了正交相的NaNbO3纳米立方块作为锂离子电容器的电极材料。2.采用水热法制备了正交相的NaNbO3纳米立方块。立方块状NaNbO3纳米材料的结构更稳定,解决了电极材料在大电流充放电时电极材料结构容易坍塌问题。但通过计算分析发现,NaNbO3/rGO电极材料的离子的扩散速率明显不如H-Nb2O5/rGO电极材料快,使得NaNbO3/rGO//SCCB LIC的最大能量密度(166.8Wh kg–1)和最大功率密度(33.75 kW kg–1)提升有限。造成这样结果的主要原因是NaNbO3纳米立方块尺寸太大,导致rGO包覆效果较差。此外,大尺寸的NaNbO3纳米立方块阻碍了锂离子的扩散,不利于NaNbO3/rGO//SCCB LIC器件的能量密度和功率密度的提高。为了解决大尺寸电极材料导致电化学性能差的问题以进一步提高锂离子电容器电化学性能,设计合成了具有多孔结构的Nb4N5纳米颗粒作为锂离子电容器的电极材料。3.在高温气固相反应中采用氨解氮化法制备了具有多孔结构的Nb4N5纳米材料。电化学测试结果对比发现,Nb4N5/rGO电极材料在相同测试条件下具有比H-Nb2O5/rGO和NaNbO3/rGO电极材料更好的倍率性能和循环稳定性能。此外,通过计算发现,锂离子在Nb4N5/rGO电极材料中扩散速率最快,且Nb4N5/rGO//SCCB器件的最大功率密度和能量密度得到了显著提高,分别达到295.1 Wh kg–1和41.25 kW kg–1。Nb4N5/rGO//SCCB器件优异的电化学性能得益于Nb4N5纳米材料多孔结构的存在,极大的缩短了锂离子扩散路径,并解决了在大电流充放电时电极材料结构容易坍塌问题,使得Nb4N5/rGO//SCCB器件具有良好的倍率性能和循环稳定性能。
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