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随着核能事业的快速发展,放射性核废料的妥善处理与处置对于核燃料循环和核环境安全具有重要意义。功能化纳米材料在放射性核素的高效吸附富集、分离和固化处置方面可以发挥重要作用。过渡金属碳化物纳米片层材料具有良好的辐照稳定性、热稳定性以及大量的重金属离子吸附位点,有望作为潜在的新型放射性元素吸附剂。 本文使用 HF刻蚀Ti3AlC2成功制备出高质量的二维碳化钛片层材料(Ti3C2Tx),在此基础上利用有机小分子和无机碱对该材料进行插层活化处理,在水溶液中的自发嵌入和水合性质导致层间距的增大,以及多层结构内表面化学性质和相互作用力的改变,大大提高了其从水溶液中去除U(VI)的能力。 (1)水合DMSO插层的Ti3C2Tx对U(VI)的吸附容量高达214mg g-1,约为理论饱和吸附容量的54.5%,这归功于显著增加的层间距; (2)每千克的活性吸附剂可以处理5000千克含铀(500μg L-1)污染废水,使其达到世界卫生组织推荐的饮用水标准(15μg L-1); (3)首次确认了U(VI)在Ti3C2Tx层间的插层特征(002)峰为6.32°; (4)通过简单的后煅烧处理证明了Ti3C2Tx对U(VI)的特殊封装。当封装的样品放入强酸或强碱溶液中,铀酰离子的浸出率低于6%,使得层状Ti3C2Tx成为乏燃料地质处置的潜在候选材料。