【摘 要】
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目前,水资源短缺与水环境污染已成为全球性的重大挑战。膜分离作为一种通过物理截留,高效环保,无药剂添加的新型分离技术,广泛应用于水体净化,缓解水资源短缺等方面。其中,纳滤膜凭借其较低的运行压力、较高的水通量、可以有效截留水体中的溶解性有机物和硬度等优势,被广泛应用于地表水的净化、苦咸水的处理和废水回用。由聚酰胺层和多孔基膜组成的复合膜是当前使用最广的纳滤膜,然而,由于膜通量和选择性之间的制约（tra
【基金项目】
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城市水资源与水环境国家重点实验室（哈尔滨工业大学）自主课题（2020DX04）；
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目前,水资源短缺与水环境污染已成为全球性的重大挑战。膜分离作为一种通过物理截留,高效环保,无药剂添加的新型分离技术,广泛应用于水体净化,缓解水资源短缺等方面。其中,纳滤膜凭借其较低的运行压力、较高的水通量、可以有效截留水体中的溶解性有机物和硬度等优势,被广泛应用于地表水的净化、苦咸水的处理和废水回用。由聚酰胺层和多孔基膜组成的复合膜是当前使用最广的纳滤膜,然而,由于膜通量和选择性之间的制约（trade-off）,在维持必要的脱盐性能的条件下,现有的纳滤膜表现出较低的水通量,因此在实际应用中需要更大的膜面积和更高的操作压力。同时,膜污染问题作为另一个限制纳滤膜应用的主要障碍,将增加纳滤膜化学清洗的频率,继而缩短纳滤膜的使用时长。聚酰胺层决定了纳滤膜的传质阻力,分离性能和抗污染性能,因此本文从聚酰胺层设计的角度,通过对聚酰胺层的结构进行调控和优化,分别实现高通量和抗污染纳滤膜的制备。针对陶瓷基纳滤膜性能较差,制备成本高,难以合理设计等问题,提出了使用二氧化钛（Ti O2）纳米线在陶瓷基膜表面构建网状结构,从而制备了高通量陶瓷基纳滤膜。Ti O2网状结构具有更强的亲水性,可以吸附更多的水相单体并均匀分布在基膜表面。通过界面聚合反应,可以在Ti O2网状结构表面形成超薄的聚酰胺层。此外,与未改性的陶瓷基膜相比,Ti O2网状结构具有更小的膜孔,可有效抑制聚酰胺层在膜孔内形成。性能分析表明优化的陶瓷基纳滤膜呈现出26.4 L·m-2·h-1·bar-1的通量。此外,由于Ti O2网状结构具备更光滑的表面,可形成具有高交联度的聚酰胺层,因而其脱盐性能相比于控制组也得到了改善,对硫酸钠（Na2SO4）的截留率达到96.2%。由于聚酰胺层和陶瓷基膜之间的热稳定性不同,陶瓷基纳滤膜可以通过简便的低温煅烧和再聚合过程实现表面聚酰胺层的再生。尽管Ti O2网状结构可以提高纳滤膜通量,但在膜孔内形成的聚酰胺层仍在一定程度上增加了纳滤膜的传质阻力。因此本文使用二维过渡金属碳化物（MXene）调控基膜表面结构特性并探究其对聚酰胺层的影响,从而进一步提高了纳滤膜的通量。MXene层降低了基膜的粗糙度、提升了表面的亲水性、促进了水相单体的吸收。由于基膜表面较高的胺单体浓度促进了界面聚合的自封闭和自终止过程,相比于传统纳滤膜,在MXene层上界面聚合显著降低了外聚酰胺层厚度。同时,几乎无孔的MXene层抑制了内聚酰胺层在膜孔内形成。此外,通过温和的氧化反应,可以将MXene纳米片氧化成20 nm的Ti O2纳米颗粒,小尺寸的Ti O2纳米颗粒可以渗透通过具有大孔径的PES基膜的膜孔,从而消除了MXene层自身的阻力。实验结果表明制备的纳滤膜对Na2SO4的截留率可达96%以上,水通量为45.7 L·m-2·h-1·bar-1,是传统纳滤膜的4.5倍。该研究通过分析内聚酰胺层和外聚酰胺层对于纳滤膜传质阻力的影响,为高通量纳滤膜的制备提供了新的理论基础。针对纳滤膜使用过程中的污染问题,将热响应材料（N-异丙基丙烯酰胺）接枝到含溴的聚酰胺层上,旨在进一步调控聚酰胺层的表面特性,提高纳滤膜的抗污染性能。实验结果表明改性的纳滤膜具有更大的粗糙度,更强的亲水性和更小的电荷。此外,由于聚酰胺层厚度降低,改性的纳滤膜具有更大的水通量,为16.8 L·m-2·h-1·bar-1,是控制组的两倍,对二价离子具有较高的截留率。热响应界面（PNIPAM链）具有更好的抗沉积特性和抗粘附特性,从而分别在过滤和清洗阶段减轻了污染物的积累并促进了通量的恢复。当水温高于下临界溶液温度时,PNIPAM链发生收缩,从而在膜和污染物之间形成缓冲层。缓冲层将消除膜与污染物之间的相互作用力,从而进一步促进了污染物的分离。这种简单而有效的清洗方法可以作为强化的清洗策略,从而去除纳滤膜表面的不可逆污染。
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