【摘 要】
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聚丙烯酸(polyacrylicacid,PAA)是由丙烯酸单体聚合而成,含有丰富的羧基基团,是一种结构稳定的阴离子聚合物。由于丙烯酸来源广泛,PAA也是一种低成本、生物相容性好的合成高分子材料。未经改性的PAA水凝胶具备良好的亲水性、吸水性等,但也存在较多不足,如抗菌性、生物组织粘附性较差。如何将PAA水凝胶通过功能化改性拓展其在生物医用领域方面的应用是本论文的研究重点。(1)受贻贝启发,通过引
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聚丙烯酸(polyacrylicacid,PAA)是由丙烯酸单体聚合而成,含有丰富的羧基基团,是一种结构稳定的阴离子聚合物。由于丙烯酸来源广泛,PAA也是一种低成本、生物相容性好的合成高分子材料。未经改性的PAA水凝胶具备良好的亲水性、吸水性等,但也存在较多不足,如抗菌性、生物组织粘附性较差。如何将PAA水凝胶通过功能化改性拓展其在生物医用领域方面的应用是本论文的研究重点。(1)受贻贝启发,通过引入含酚羟基物质以提高水凝胶生物粘附性已被广泛研究。仿贻贝水凝胶多采用自由基聚合方法制备,由于多巴胺等含有酚羟基的物质对自由基聚合具有阻聚性,导致自由基聚合较为困难。为了降低酚羟基对自由基聚合的阻聚性,一般酚类物质添加量很小(通常<1 wt.%),对提高水凝胶粘附性和抗菌性效果有限。因此,为了提高酚类物质在水凝胶中的含量从而改善水凝胶的粘附性能,本论文采用二步法制备仿贻贝水凝胶。首先合成了流动性较好的PAA水溶液,然后将其与单宁酸(Tannic acid,TA)、1,6-己二醇二(2-甲基-1-氮丙啶丙酸酯)(HBMAP)按照不同比例混合,37℃下制备了不同TA含量(0-15 wt.%)的仿贻贝PAA-TA水凝胶。通过对该水凝胶的结构与性能进行研究,结果表明PAA-TA水凝胶具有共价-非共价交织网络,表现出优异的生物组织粘附性能、自愈性、自适应性等。随着TA含量的增加,水凝胶的组织粘附性表现为先增加后减小,且当TA含量为10 wt.%,最大剥离强度为0.31 N/mm。(2)通过建立豚鼠全层皮肤创口模型,考察了 PAA-TA水凝胶作为伤口敷料的可行性,探究该水凝胶的生物相容性、抗菌性能与促进创口愈合性能。通过评估不同TA含量(0-15 wt.%)的PAA-TA水凝胶促进豚鼠全层皮肤创口愈合的效果,研究TA含量对促进创口愈合的效果:随着TA添加量的越多,伤口愈合程度越高;当TA含量为15 wt.%,水凝胶样品15-PAA-TA处理的豚鼠全层皮肤创面愈合率在14天时达到98%,期间豚鼠伤口无炎症反应。研究表明PAA-TA水凝胶具有良好的抗菌效果,可以通过减少创面感染,加速创口处成纤维细胞的增殖与分化而加速伤口的闭合。(3)针对四氧化三铁(Fe3O4)作为磁介质仅依靠磁滞效应存在电磁加热转化效率低的问题,本论文通过化学还原法制备了铁粉(Fe),将其应用到PAA-TA体系中制备了 PAA-TA-Fe水凝胶,对比研究了 Fe粉与Fe3O4对水凝胶电磁感应加热升温速率的影响,探索了 PAA水凝胶在磁热疗领域的应用可行性。结果表明,相同交变磁场强度与作用时间下,随着铁粉的相对含量增加(0-20 wt.%),PAA-TA-Fe水凝胶升温速率逐渐增加,当铁粉含量为20wt.%时,升温速率达到4.78℃/min;相同情况下PAA-TA-Fe3O4升温速率仅为2.68℃/min。由此可见,依靠Fe粉的磁滞效应与涡流效应的协同作用,PAA-TA-Fe 水凝胶表现出快速的 电磁感应加热性能。
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