【摘 要】
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柔性平面型微超级电容器在可穿戴微电子产品中具有巨大的应用潜力,但是要求其充放电速率快、循环寿命长和功率密度高。在实际应用中,由于石墨烯纳米片堆叠等原因,造成其性能远低于预期。分析提出将双电层原理的石墨烯与具有赝电容特性的金属化合物复合能够解决石墨烯堆叠的问题,进而在柔性基底上构建出石墨烯复合电极结构,实现微型超级电容器的高性能化。本论文以二维石墨烯为核心,通过将石墨烯和二维赝电容材料结合,在石墨烯
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柔性平面型微超级电容器在可穿戴微电子产品中具有巨大的应用潜力,但是要求其充放电速率快、循环寿命长和功率密度高。在实际应用中,由于石墨烯纳米片堆叠等原因,造成其性能远低于预期。分析提出将双电层原理的石墨烯与具有赝电容特性的金属化合物复合能够解决石墨烯堆叠的问题,进而在柔性基底上构建出石墨烯复合电极结构,实现微型超级电容器的高性能化。本论文以二维石墨烯为核心,通过将石墨烯和二维赝电容材料结合,在石墨烯表面原位生长了具有较高赝电容的复合电极材料,搭建了双二维的复合纳米结构,结合喷墨打印法在柔性基底上制备了可弯曲的平面型微超级电容器（MSCs）,并对MSCs的电化学和机械性能进行了系统的研究。获得的主要研究成果如下:（1）利用不同层数石墨烯对锂离子电化学行为的差异性,提出了一种由电化学曲线斜率k值评估石墨烯平均层数的方法,对于批量石墨烯层数的评估具有重要意义;以导电性的聚合物薄膜作为集流体,利用喷墨打印法在柔性基底上了制备了不同类型石墨烯的MSCs,分析对比了它们的电化学性能,结果表明电化学剥离法和氧化还原法制备的石墨烯MSCs面比电容值（3.8和0.5 m F/cm~2）明显大于机械剥离石墨烯MSCs（0.25 m F/cm~2）。（2）设计了一步水热法制备还原氧化石墨烯和二硫化钼（RGO/Mo S2）二维复合材料,结合喷墨打印法成功构建出具有三维电极结构的高面比电容的平面型柔性MSCs。得到的Mo S2基MSCs在电流密度为4μA/cm~2时,其面电容值达到0.175m F/cm~2,而三维电极结构的RGO/Mo S2复合MSCs在相同的电流密度下面比电容值达到0.557 m F/cm~2,是纯Mo S2基MSCs的3.18倍;并且在不同的弯曲角度下,器件的容量几乎没有变化,展示了良好的柔韧性。基于第一性原理模拟,对RGO/Mo S2界面的电子结构及其对氢原子吸附性能进行了研究,理论表明两者的复合更有利于对H+的吸附。（3）创新性地提出了喷墨打印结合一步热还原法,在基底表面成功构建出还原氧化石墨烯和三氧化钼（RGO/Mo O3）二维复合层层紧密堆积的结构,实现了高体积比电容柔性MSCs的制备。实验结果表明RGO/Mo O3复合MSCs在电流密度为1μA/cm~2时,其面比电容值达到0.513 m F/cm~2,对应于在0.044 A/cm~3电流密度时的体积比电容值达到322.5 F/cm~3,并且其最大能量密度达到2 m Wh/cm~3,功率密度达到0.018 W/cm~3;同时,在不同弯曲半径下,器件的容量几乎没有变化;在长循环后,柔性MSCs的容量保持率仍能够保持在82%。（4）结合电化学剥离和室温氧化还原法,构建了石墨烯和二氧化锰（Gr/Mn O2）复合的三维多级结构,利用喷墨打印法制备了性能优异的柔性MSCs。实验结果表明制备的Gr/Mn O2复合MSCs在1μA/cm~2电流密度下,面比电容达到0.128 m F/cm~2,即使在较高的10μA/cm~2电流密度下,仍能够获得0.023 m F/cm~2的面比电容;在不同的弯曲角度和长循环条件下,MSCs仍能够维持在100%的电容值,展示了良好的柔韧性和循环稳定性。理论模拟表明,复合后Gr/Mn O2的协同效应更有利于活性材料对H+的吸附。综上,本论文利用喷墨打印法在柔性基底上制备了平面型的复合MSCs,并对其机械性能和电化学性能进行了研究,能够为便携式可穿戴电子器件的优化设计和制备提供有力的参考。
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