【摘 要】
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本文对甲烷氧化偶联制C烃催化剂的开发进行了研究。文章制备了一系列不同含氧酸钠盐改性的Mn/SiO2催化剂,考察了催化剂中各组分对甲烷氧化偶联合成C2产物(C2H4+C2H6)的影响,并
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本文对甲烷氧化偶联制C<,2>烃催化剂的开发进行了研究。文章制备了一系列不同含氧酸钠盐改性的Mn/SiO2催化剂,考察了催化剂中各组分对甲烷氧化偶联合成C2产物(C2H4+C2H6)的影响,并采用XRD、XPS、Raman和TPR等手段表征了催化剂的物相结构、表面组分价态与含量以及氧化还原性能等。结果表明,钠盐添加使载体SiO2由无定形转变为α-方石英相,催化剂表面Mn物种由Mn3O4转变为Mn2O3或Mn4+物种。Na2WO4、Na2MoO4、Na2SO4、Na3PO4和Na4P2O7大大提高了Mn/SiO2催化剂甲烷转化率和目标产物C2选择性,催化剂表面Mn2O3物种通过redox循环构成甲烷氧化偶联反应的活性中心。原位XRD表明,反应温度下催化剂表面钠盐处于熔融或接近熔融状态,促进了催化剂活性组分Mn2O3物种表现出更高的活性。其中Na2SO4-Mn/SiO2催化剂在800℃,CH4∶O2∶N2=5∶1∶4.3;GHSV=33,000mlg-cat.1h-1时,C+S超过了100﹪,C2选择性高达83.0﹪。
低温甲烷氧化偶联反应是未来研究的方向。低温过程可以降低反应器成本,延长催化剂寿命。我们通过Li和ZnO对La2O3改性,得到了2wt﹪Li-20wt﹪ZnO/La2O3催化剂,在CH4∶O2∶N2=2.5∶1∶2.5,GHSV=13,200mlg-cat.-1h-1的条件下,在680℃得到了27.3﹪的甲烷转化率,C2选择性为65.2﹪,C2收率为17.8﹪的结果;在700℃,C2收率为21.8﹪,C+S值达到100.2﹪。这是目前低温OCM领域报道的最佳反应指标之一。
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