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沉积物-水界面(表层沉积物)是沉积环境与上覆水营养物质交换的重要场所,在元素循环过程中起着“源”“汇”的作用。磷是富营养化的关键元素,磷的赋存形态、时空分布、迁移转化是地球化学研究热点和优先领域。随着近年来外源污染的有效控制,沉积物内源磷可能决定了富营养化过程。以往的研究多集中在物理及化学因素对沉积物中磷形态及迁移转化影响,而忽略了微生物、溶解性有机质(DOM)等生物影响因子对沉积物中磷素地球化学特征的影响。基于此,本论文以高原典型岩溶湿地—贵州草海为研究对象,按枯水期、丰水期及人为干扰区采集草海表层沉积物样品,通过经Huper改进的Psenner连续提取法、Ivanoff连续提取方法、酶水解法、液相31P-核磁共振等方法,揭示沉积物中磷的地球化学特征。利用紫外-可见吸收光谱、三维荧光光谱及平行因子分析等方法解析枯水期和丰水期中草海沉积物DOM的组成;并通过室内模拟实验探究沉积物DOM对磷迁移行为(吸附-释放)的影响。此外,采用高通量测序、宏基因组学等方法分析枯水期、丰水期沉积物的微生物群落结构及功能组成。本研究揭示了磷及有机磷在草海沉积物中的含量、赋存形态及分布规律,系统评估了沉积物微生物群落和DOM对沉积物中磷迁移转化的影响。本研究进一步加强了对沉积物中磷素生物地球化学过程的认识,也为高原湖泊的生态治理与环境管理提供了参考。主要结论如下:(1)草海沉积物总磷含量范围为662.89-1188.57 mg kg-1,湖区西部至中部和南部区域的总磷含量较高;总体呈现湖心区高、湖滨区低的分布特征。磷释放风险分析显示:县城至西海码头区域处于高度释放风险,且有向湖心蔓延聚集的趋势。沉积物中不同磷形态总体分布趋势为:Na OH-NRP>Res-P>HCl-P>BD-P>Na OH-SRP>NH4Cl-P,其中生物有效性磷占总磷的60.06-70.41%。根据有机磷活性分级,草海沉积物枯水期时有机磷主要由Ful-Po(富里酸有机磷)组成;丰水期时主要以Hum-Po(胡敏酸有机磷)为主;丰水期时沉积物有机磷活性较枯水期时有不同程度降低。可酶解有机磷的平均浓度在枯水期时占有机磷的65.91%,在丰水期时占53.62%;其中,活性单酯磷是可酶解有机磷的主要成分,占可酶解有机磷的53.51%(枯水期)和50.39%(丰水期);其次为二酯磷和类植酸磷。31P-NMR结果表明:沉积物中各磷形态含量从大至小依次为:正磷酸盐(Ortho-P)>单酯磷(Mono-P)>DNA-P>焦磷酸盐(Pyro-P);Mono-P是主要的有机磷组成,以肌醇六磷酸为主,其次为腺苷-5’-单磷酸和甘油磷酸酯。主成分分析和相关性分析结果表明,人为污染物输入和本地生物过程是草海沉积物中有机磷的重要来源。(2)草海沉积物DOM的相对浓度、芳香度、腐殖化程度及腐殖化指数(HIX)在枯水期时比丰水期时高,而DOM相对分子质量、荧光指数(FI)和自生源指数(BIX)则相反。这表明草海沉积物DOM以内源为主,丰水期比枯水期时沉积物生物活动更强、自生源贡献更高、腐殖化程度更低。草海沉积物以C1(土著类蛋白)组分和C2(陆源类腐殖质)组分为主,C3(生物源类腐殖质)组分在丰水期时消失。共现性网络分析和冗余分析显示,枯水期时α254、E253/E203、C1组分、α355、SR、E3/E4影响着沉积物中多种(≥9)磷形态;指数(FI)对枯水期磷形态的影响最大。在丰水期时α254、E253/E203、α355、E4/E6、HIX影响着沉积物中多种(≥8)磷形态;BIX对丰水期沉积物中磷形态的影响最大。模拟研究中,种植黑藻和藨草后的沉积物与对照沉积物表现出相似的磷吸附动力学,但三者的吸附等温线与释放特征存在明显差异。分析不同吸附-解吸行为背后的机制,发现黑藻和藨草主要通过改变沉积物中DOM的荧光强度和荧光组分(类富里酸和类腐殖酸)含量来影响磷的迁移行为。(3)草海沉积物在枯水期与丰水期的微生物组共有5域、8界、132门、280纲、664目、1265科、3226属、17019种。细菌(域)占主导地位,平均占比94.09%;其中以变形菌门为优势门,暖绳菌属(Caldilinea)、厌氧绳菌属(Anaerolinea)、链霉菌属(Streptomyces)为优势属。丰水期时沉积物中优势域、门、属与枯水期间基本一致;差异判别分析(Lef Se)也发现两个水期间具有显著差异的微生物类群不是优势类群,丰度相对较低;说明微生物群落在水期转化中相对稳定。与磷循环有关的基因中,磷酸转运系统相关基因和多聚磷酸盐合成相关基因的丰度较高。含有磷循环相关基因的微生物组共有1445属、4249种;其KEGG功能主要为膜转运和信号传导。枯水期时pho A、phn D、pho B基因,Shannon指数,及气单胞菌属(Aeromonas)、Candidatus Accumulibacter、假单胞菌属(Pseudomonas)、厌氧绳菌属(Anaerolinea)、长绳菌属(Longilinea)广泛影响(≥5种)沉积物中磷形态;丰水期时沉积物pho A基因及沉积岩杆菌属(Ilumatobacter)、Ardenticatena、厌氧绳菌属(Anaerolinea)、Levilinea、长绳菌属(Longilinea)、硫杆菌属(Thiobacillus)广泛影响着沉积物的磷形态。通过冗余分析(RDA)、网络分析及结构方程模型(SEM)方法揭示了:含pho D基因的微生物类群可以直接影响磷形态,也可通过耦合碳、氮循环及酶活性来间接影响沉积物磷形态。在人为干扰强烈区(湖滨带),细菌群落主要通过铁的氧化/还原和调控碱性磷酸酶活性来影响沉积物中磷形态,而古菌群落则通过改变酸性磷酸酶活性和有机质来影响沉积物中磷形态;其中地杆菌属(Geobacter)、厌氧绳菌属(Anaerolinea)、苔藓杆菌属(Bryobacter)和硫杆菌属(Thiobacillus)对沉积物中磷形态影响最高。(4)综合分析2个水期所有参数(水质参数、沉积物理化指标、DOM光谱参数、与磷循环相关基因、微生物群落)对沉积物中磷形态的影响,DOM光谱参数BIX(自生源指数)对草海沉积物中磷形态变化的影响最大(解释度为16.3%);其次依次为Candidatus Accumulibacter、沉积物p H、pho B基因(磷饥饿反应调控基因)、FI(DOM荧光指数)及硫杆菌属(Thiobacillus)。总体来看,除了沉积物p H等理化环境因子,生物代谢活动(溶解性有机质、与磷循环相关基因及微生物群落)对贵州草海沉积磷的生物地球化学特征产生了决定性影响。