有机无机杂化卤化物钙钛矿CH3NH3PbI3具有优异的光电性质,在光伏领域具有潜在的应用前景,但是稳定性问题严重限制了它的产业化。本论文针对卤化物钙钛矿稳定性问题,以硫族钙钛矿为出发点,通过高通量计算研究,寻找比CH3NH3PbI3更稳定,同时保持优良光电性质的新型钙钛矿材料。此外,我们还研究了在不改变CH3NH3PbI3的主体成分的基础上,使用掺杂等手段改善卤族钙钛矿的稳定性。理想的太阳能电池吸收层材料需要具有以下的性质:良好的相稳定性、良好的热力学与动力学稳定性、适中的带隙、良好的载流子迁移特性与较强的光吸收率等。我们首先利用高通量第一性原理计算方法,系统地研究了 1 68种ABX3硫族化合物(A位为 Mg,Ca,Sr,Ba,Zn,Cd,Sn,Pb;B 位为 Ti,Zr,Hf,Si,Ge,Sn,Pb;X 位为 O,S,Se)的材料性质,考察了包括四类不同的晶体结构(群对称性为Pm3m,Pnma,P63/mmc和Pnma)共672种体系在光伏领域的潜在应用。通过高通量筛选,提出一些可能的太阳能吸收层候选材料:BaZrS3,BaZrSe3,SrZrSe3,BaHfSe3,SrHfSe3。此外,我们通过第一性原理计算,研究了 Rb掺杂在CH3NH3PbI3不同表面、不同化学环境中对其稳定性的影响。我们发现在CH3NH3(Sn0.65Pb0.35)I3中,Rb离子的引入能促使材料选择(110)表面结晶,并且能够提高结晶度,成功解释了我们合作者的实验发现。