相干控制是利用激光的相干特性，在原子分子层面对分子激发态动力学过程的有效调控。脉冲整形技术是在实验上实现分子反应相干控制的主要手段。本文主要使用脉冲整形技术研究了一些气体分子的准直、电离、解离等过程的相干控制，观察到了碘甲烷分子准直程度随着脉冲序列子脉冲间距的变化而改变，由脉冲序列对环戊酮电离解离过程的调制解释了其激发态动力学机制，实现了对一些分子电离、解离、高次电离过程的操控和对同分异构体分子的鉴别，具体包括以下几方面：（1）使用变换极限单脉冲和脉冲序列激光研究了碘甲烷分子电离解离产物的角分布。在本文中，偏转角度是指飞行时间质谱仪的飞行轴与激光偏振方向之间的夹角。平行偏振和垂直偏振分别表示激光的偏振方向与飞行时间质谱仪的飞行轴方向平行和垂直。通过在每个偏转角度下测量飞行时间质谱并计算每个质谱峰的积分强度，本文得到了各个离子产额随角度变化的角分布曲线。所有的离子碎片的角分布是相似的。对应最大的离子产量的方向是平行偏振方向，对应最小的离子产量的方向是垂直偏振方向。为了解释准直机制，本文研究了激光平行偏振与垂直偏振时所产生的碎片产额比值随着光强的变化趋势。光强从1.45×1013W/cm~2到3.15×1013W/cm~2范围里，离子碎片CH3+的比值和离子碎片I+的比值随着光强的增加而增加，表明动力学准直起决定性作用。为了选择一个合适脉冲间距的脉冲序列以优化碘甲烷分子的准直过程，本文研究了在平行偏振和垂直偏振下脉冲间距对两者离子碎片强度比值的影响。分子的准直程度用平行偏振下得到的离子强度与垂直偏振下得到的离子强度的比值表示，比值越大表示准直程度越大。脉冲间距为200fs时，平行偏振下得到的离子碎片强度与垂直偏振下得到的离子碎片强度的比值最大。所以本文选用了脉冲间距为200fs的脉冲序列用于优化碘甲烷分子的准直。脉冲间距为200fs的脉冲序列作用下得到的碘甲烷分子准直程度与变换极限脉冲下得到的准直程度相似。为了解释优化机制，本文使用啁啾脉冲研究了其对碘甲烷分子准直程度的影响，同样考擦平行偏振和垂直偏振下离子碎片强度的比值。除了比1.5ps更大脉宽处由于小信号强度导致噪音引起的较大比值外，离子强度的比值随着脉宽的增加而减小，在与200fs脉冲序列等效的脉冲宽度处没有看到准直程度的增加。所以在本文的实验条件下，飞秒脉冲序列的结构，而不是其等效脉宽，决定了碘甲烷分子的准直过程。（2）使用整形脉冲序列研究了环戊酮分子的电离解离过程。本文使用不同脉冲间距的脉冲序列激光场作用下得到的环戊酮分子的质谱明显不同，它们随着脉冲间距而改变。本文计算了环戊酮飞行时间质谱中每个质谱峰的积分强度。对于较小的离子碎片产物（质荷比为1~28），其积分强度有着随脉冲间距的增加而减少的趋势。质荷比为43的峰强度随着脉冲间距有增加的趋势。对于大的离子碎片的产物（质荷比为55、72和84），其强度随着脉冲间距先增加，在0.8~1ps时达到最大值，然后在脉冲间距较大时开始减少。比较离子碎片的调制曲线可以发现，不同曲线的峰和谷的位置并不总是相同的。整体趋势是具有大质荷比的曲线的峰和谷的位置与具有小质荷比的曲线的峰和谷的位置相反。除了整体的强度随着脉冲间距的变化趋势外，本文也观察到一些离子碎片有很强的调制现象，例如质荷比为1、15、27等峰。最大的调制深度是质荷比等于12的离子碎片，可以达到78.9%；最小的调制深度是质荷比等于84的母体离子，为14.51%。随着脉冲间距的不同，不同产物之间的产额比值可以被极大程度的改变。脉冲间距为0.198ps时， I84/I12=40.92。脉冲间距为0.279ps时,这两个离子碎片产额的比值是3.60。改变脉冲间距，母体离子84和离子碎片12的产额比值改变了11.37倍。脉冲间距为0.198ps时， I55/I12=4.225；脉冲间距为0.279ps时，这两个离子碎片产额的比值变为0.232。产额比值改变了18.23倍。本文也计算了脉冲序列作用下得到的离子的积分强度与变换极限单脉冲作用下得到的离子的积分强度的比值随着脉冲间距的变化。最大的比值是是7.47，对应质荷比为42的离子碎片。通过整形脉冲实验里得到的数据，本文分析环戊酮分子的飞行时间质谱中每一个质谱峰，更清晰的确定了其对应的碎片结构以及形成通道。最后，本文提出了控制环戊酮电离解离过程的两个可能机制：它们分别基于多光子脉冲内干涉和波包在势能面上的振荡。（3）使用整形脉冲闭环优化方法研究了乙醇分子的C-O和C-C断键情况。本文优化了乙醇分子这两个产物产额比值C2H5+/CH2OH+，当脉冲间距为180fs时，该比值达到最大值。本文还通过脉冲序列子脉冲间距扫描实验讨论了优化的控制机制，推测在该比值的优化过程中可能是脉冲结构起主要作用。（4）使用闭环优化方法优化了环戊酮分子的不同产物产额的比值C2H3+/C5H8O+。优化后的比值是变换极限脉冲作用下该比值的2.2倍。优化得到的脉冲形状是7个子脉冲组成的脉冲串，脉冲间距是117fs。（5）使用脉冲序列鉴别了对二甲苯和邻二甲苯。随着脉冲间距的增加，对二甲苯母体离子强度减小的很快，而邻二甲苯母体离子强度出现了振荡规律。这两种同分异构体分子在脉冲序列激光作用下的母体离子的强度随着脉冲间距的变化是不同的，从而实现了对两种同分异构体的鉴别。（6）使用脉冲序列研究了碘甲烷分子的高次电离。本文使用不同脉冲间距的脉冲序列作用下得到的碘甲烷分子的质谱明显不同，它们随着脉冲间距而改变。当使用脉冲间距为150fs的脉冲序列作用于分子时，其高次电离离子碎片I2+的积分强度是变换极限脉冲作用下强度的2.1倍，而I3+的强度则是变换极限脉冲作用下强度的5.4倍。