【摘 要】
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锂金属聚合物电池具有高能量密度、高安全性的特点,近年来被科技人员广泛研究。聚合物电解质（GPE）是由聚合单体、引发剂、锂盐、增塑剂组成,聚合单体在引发剂作用下发生聚合固化。目前,锂金属聚合物电池界面稳定性与安全性问题仍然突出,因此本文针对聚合物电解质的安全性与界面稳定性问题,开展了高安全性聚合物电解质研究,并通过添加剂调控电极/电解质界面,提高聚合物的电化学性能。本文使用原位固化技术制备了锂金属聚
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锂金属聚合物电池具有高能量密度、高安全性的特点,近年来被科技人员广泛研究。聚合物电解质（GPE）是由聚合单体、引发剂、锂盐、增塑剂组成,聚合单体在引发剂作用下发生聚合固化。目前,锂金属聚合物电池界面稳定性与安全性问题仍然突出,因此本文针对聚合物电解质的安全性与界面稳定性问题,开展了高安全性聚合物电解质研究,并通过添加剂调控电极/电解质界面,提高聚合物的电化学性能。本文使用原位固化技术制备了锂金属聚合物电解质,将六氟磷酸锂（Li PF6）加入到双盐（双三氟甲烷磺酰亚胺锂（Li TFSI）和二氟草酸硼酸锂（Li ODFB））-DOL/DME/TMP体系中原位固化形成聚DOL聚合物电解质,该GPE表现出了高安全性以及优异的界面性能,同时TMP的加入一定程度提升了聚醚电解质的电化学稳定性,更容易应用到NCM811等高压电池中。聚DOL聚合物电解质显示出较高的离子电导率(2.35×10-4S/cm)、高的锂离子迁移数（0.687）和宽的电化学窗口（0～4.9 V Vs Li/Li+）。双盐调控可形成优异界面膜,获得了稳定的电极/电解质界面。Li/GPE/Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）电池在100周循环后容量保持率为74.5%。在获得了高安全性的GPE电解质后,进一步通过电解液添加剂对负极/电解质界面调控,本文中先后研究了VC、Sb F3、In F3的加入对于电池性能的影响。研究表明,VC的加入将NCM811//Li电池的容量提升了约10 m Ah/g,并且电池的80圈容量保持率提升了约10%,对VC循环后的极片SEI膜表面进行分析发现有机还原产物增多,对锂金属界面稳定性有较好的提升。Sb F3加入对界面的作用明显,可形成锑化物和氟化物形成的双相界面层,锂金属负极的Li//Li对称电池在350 h内表现出优异的稳定性。并且探究了不同浓度梯度的Sb F3的影响,研究发现当Sb F3的浓度增加到15 mmol/L后,继续增加Sb F3的浓度,对于电池的循环性能影响不大,NCM811//Li电池100圈容量保持率可达93%左右,相比较于原GPE容量保持率提升了约20%。最后探究了In F3对于聚醚电解质电化学性能的提升,发现In F3对于聚合物电解质的聚合度有一定的提升,增加了电解质的机械强度,抑制了界面寄生反应,其Li//Li对称电池在0.13 m A/cm~2电流密度下稳定循环300 h。
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