【摘 要】
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近年来,随着环境的不断变化以及对能源需求的不断增加,利用光催化分解水和光催化降解有机污染物成为处理此类问题的重要技术手段之一。但如何将太阳能转换成氢能仍然面临着巨大的挑战。目前,光催化反应面临的主要问题是成本高且产量很低。石墨相氮化碳（g-C3N4）是无金属化合物,其自身合成成本较低是具有作为光催化剂潜力的半导体。虽然g-C3N4合成简单、可吸收部分可见光。但是单一的g-C3N4的活性位点较少;在
【基金项目】
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广西八桂学者专项； 国家重点研发计划（2021YFB3802400）； 国家自然科学基金（52161037）；
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近年来,随着环境的不断变化以及对能源需求的不断增加,利用光催化分解水和光催化降解有机污染物成为处理此类问题的重要技术手段之一。但如何将太阳能转换成氢能仍然面临着巨大的挑战。目前,光催化反应面临的主要问题是成本高且产量很低。石墨相氮化碳（g-C3N4）是无金属化合物,其自身合成成本较低是具有作为光催化剂潜力的半导体。虽然g-C3N4合成简单、可吸收部分可见光。但是单一的g-C3N4的活性位点较少;在光催化反应过程中存在着特别多的因素影响其反应速率和效率,特别是电子和空穴的复合成为影响反应效率的主要因素。本文基于此以g-C3N4和单层无序碳材料为研究对象,设计了单层无序碳的结构来研究其析氢性能为实验研究提供理论指导。制备了Cl元素掺杂的g-C3N4纳米片和h-BN负载的g-C3N4。具体研究内容如下:（1）设计了具有本征缺陷的无序碳单层材料,研究了无序碳单层材料的几何结构、电子结构、以及析氢性能。本征缺陷的引入使得无序碳单层材料的键长发生不同程度的拉伸和压缩、态密度在费米能级附近的狄拉克锥点消失,通过研究氢原子的吸附和解离能,发现本征缺陷的引入增加了无序碳单层材料的活性位点从而提高了析氢性能。（2）通过自模板的方法制备了Cl元素掺杂的g-C3N4纳米片,探究了掺杂比例对g-C3N4纳米片的影响。产氢的速率达到最佳的时候催化剂的比例为1:3,该产氢速率为1724.53μmol h-1 g-1。最佳产氢速率是原始B-C3N4的2.53倍。光降解有机污染物的效率由每小时降解32.3%提升到30min降解99.9%。通过荧光光谱仪、瞬态荧光寿命、电化学交流阻抗以及瞬态光电流证明了Cl掺杂降低了界面电荷转移电阻;通过紫外和第一性原理计算发现Cl掺杂可以缩小g-C3N4的带隙使得其对可见光的吸收增加进而增加光催化性能。（3）将h-BN负载到g-C3N4上形成新的催化剂,不同量的h-BN负载后g-C3N4的光催化性能发生不同程度的提升和降低。研究发现催化剂的最大产氢速率为2161.846μmol h-1 g-1,此时光催化的负载量为4 m L。最大的产氢速率是原始未负载的g-C3N4的2.97倍。光降解有机污染物的效率由每小时26.3%提升到63.9%。通过荧光光谱仪、电化学阻抗以及瞬态光电流证明h-BN的负载能够降低界面电荷转移的电阻提高载流子的迁移率;通过第一性原理计算发现h-BN的负载能够缩小g-C3N4的能带结构,从而增加光催化性能。
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