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长期以来北京地区大气中可吸入颗粒物PM10高居不下,一直是区域大气复合污染物中的首要污染物。虽然PM10质量浓度值没有明显上升,但其中细粒子PM2.5成分所占比例越来越大,来源趋向多元化,大气化学过程区域复杂化,使得进一步对颗粒物引起气候环境及其人体健康效应的研究更加困难,特别是区域间细粒子及其前体物相互输送量不明确,区域协同大气污染治理缺乏科学依据和技术支撑。本文利用华北区域环境监测网,对区域大气颗粒物浓度水平、季节变化及其细粒子成分进行了联网观测研究,并利用北京城市高塔对近地层大气细粒子PM2.5的垂直廓线进行了监测研究,旨在全面认知北京及华北典型区域大气中可吸入颗粒物和细粒子的长期变化趋势、季节变化、日变化及其成分比例的变化,阐述上述变化与其源汇的关系及其气象要素的影响。为进一步为开展中小尺度大气污染数值模拟研究提供基础数据和验证手段,为研究大气颗粒物对气候和环境变化及其对人体健康的影响奠定部分科学基础,并为华北区域大气颗粒物区域污染协同防控提供科学基础和技术支撑。
本研究利用大气环境颗粒物监测仪(Thermo TEOM1400a series,1405 series),2004年1月~2009年12月在北京市区;2007年1月~2009年12月在北京325m气象观测塔3个不同高度;2007年1月~2009年12月分别在北京及华北地区的天津、石家庄、保定、唐山、香河、燕郊、秦皇岛、廊坊、沧州、涿州、阳坊、禹城、兴隆、塘沽、承德、灵山、张家口、固城、曹妃甸、大同、涿州、河间、迁安、衡水等25个站点对PM2.5,PM10进行了连续实时同步观测。通过对观测结果的分析研究主要得到以研究结果:
(1)总浓度水平及其变化趋势。2004年~2009年北京市PM10年平均浓度分别为153±94、145±84、165±104、149±89、115±81和110±70μg·m-3,分别超过了我国国家环境空气质量二级标准(日均值150μg·m-3;年均值100μg·m-3)年均值的53%、45%、65%、49%和15%。近6年的年平均值为140±32μg·m-3,平均超标40%。超标日天数占全部样本总数的37%。近6年北京地区大气中可吸入颗粒物浓度总体呈下降趋势,PM10质量浓度平均每年下降6%。
2004~2009年北京市PM2.5年平均浓度分别为76±69、69±50、79±54、77±63、71±49和62±42μg·m-3,超过世界卫生组织(WHO)过渡时期第一阶段目标PM2.5指导值(IT.1:日均值75μg·m-3;年均值35μg·m-3)年均值的117%、97%、126%、120%、103%和77%;6年平均值为72±18μg·m-3,高出WHO IT.1指导值的106%。近6年北京大气细粒子污染变化趋势总体也呈下降趋势,但年均下降率仅为4%。值得注意的是,2004年~2009年北京市PM2.5/Pmlo比值分别为47%,46%,49%,51%,58%,55%,总体呈现为上升趋势,年平均增长率为4%。PM2.5/PM10比值的最高值出现在2008年,主要原因是北京奥运会期间一系列减排措施对粗粒子PM2.5-10的控制更加有效。PM2.5所占比例的不断升高为区域大气颗粒物污染治理提出了新的挑战。
(2)季节变化。北京地面PM10质量浓度有明显的季节变化特征,PM10质量浓度呈现春季最高,冬、秋季次之,夏季最低的变化形式。多年统计季节平均值春、冬、秋、夏分别为147±91、143±61、142±84和124±97μg·m-3。PM10月均值最高值出现在4月(春季沙尘季节),次高值出现在12月,分别为169μg·m-3,163μg·m-3,春季3-5月出现高值主要受到沙尘暴的影响,秋冬季11-12月出现高值是主要受到秋季雾霾天气和冬季采暖季的影响。夏季对流扩散和降雨清除对大气细粒子浓度降低效果显著,细粒子不易造成长时间积累,表现为夏季大气中可吸入颗粒物季节平均值最低。
北京大气PM2.5质量浓度的季节变化呈现冬季高,秋、夏次之,春季最低的变化规律。平均值分别为80±45、76±41、72±57和65±67μg·m-3。观测期内,北京大气PM2.5年度最高值出现在12月,次高值出现在6月,分别为169μg·m-3和80μg·m-3。冬季北京大气中颗粒物污染出现高值则是采暖燃烧增加排放和混合层高度降低所致,而夏季高值往往出现在高温、高湿和具有一定紫外辐射强度的霾天。PM2.5/PM10比值呈现夏季高,冬、秋季次之,春季最低。季节平均值分别为58%、52%、50%、47%。六年平均来看PM2.5/PM10最高值出现在夏季气温最高的7月,最低值出现在春季沙尘最多的3月份,其中年度季节最高值和最低值分别为73%(2006年7月)和29%(2004年3月)。
(3)日变化。北京大气PM10和PM2.5质量浓度存在明显的日变化。PM10的统计日变化呈双峰型,峰值分别出现在7:00-8:00和20:00-21:00。其中最高值出现在上21:00,为130μg·m-3,次高值早晨7点为126μg·m-3;最低值出现在下午15:00,为104μg·m-3。PM2.5的统计日变化形式与PM10相似,也呈双峰型变化,最高值出现在21:00左右,71μg·m-3;次高值为7点的65μg·m-3;最低值出现在下午15:00,为54μg·m-3。北京PM2.5/PM10比值的日变化呈现三峰型,峰值分别出现在0:00、9:00和12:00,其中最高值出现在0:00,为63%,最低值出现在早晨6:00点,为52%。
(4)空间分布。2008年夏秋季节观测期间北京及周边地区PM2.5质量浓度呈现明显空间分布。北京城区—郊区—周边城市(河北、天津)大气中细粒子浓度逐渐升高,分别为71±45、75±51和89±48μg·m-3。华北区域大气本底(河北兴隆)最低,为51±37μg·m-3。由于奥运空气质量保障措施的实施力度差异,周边城市PM2.5浓度高于北京城区26%,郊区比北京城区高6%,但北京城区大气细粒子浓度仍比区域背景站点高40%。
2009年观测期间北京及周边地区PM10质量浓度空间分布与2008年相比稍有变化,为周边城市区域-北京城区-北京郊区-区域背景依次降低,浓度分别为161±79、126±87和115±67μg·m-3和66±50μg·m-3。(根据PM2.5测定值33±25μg·m-3推算)。2009年周边城市站点比北京地区站点PM2.5浓度高23%,北京站点比北京郊区站点高约11%。
华北区域可吸入颗粒物污染严重,但地区间有显著差异;细粒子污染更具区域性,背景值较高,更加难以治理。
(5)垂直廓线。2007年~2009年观测期间北京塔8m、80m和240m三层PM2.5浓度平均值分别是69±50、61±47和62±52μg·m-3。夜间和冬季,8m和80mPM2.5浓度变化相关性高;白天和夏秋季节,80m和240m相关性更好。污染源的季节变化、(光)化学反应过程和大气边界层结构、特别是混合层高度是造成城市大气近地层细粒子垂直廓线分布变化的主要原因。