微通道反应器对合成气直接制备低碳烯烃反应的过程强化

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合成气制烯烃(FTO)反应因能将煤炭等含碳资源通过合成气一步法直接转化为低碳烯烃等高附加值化学品而得到国际学术界和工业界的广泛关注,但其作为强放热反应,FTO反应过程中热的快速移出和温度控制是限制其工业化的关键因素。本研究采用分形理论,借鉴自然界的仿生分形结构设计仿蜂巢分形结构微通道反应器,有效改善反应过程中的传热和传质,从而实现对FTO反应的过程强化。首先采用COMSOL Multiphysics数值模拟平台对仿蜂巢分形结构微通道反应器进行建模和模拟计算,研究了不同空隙率设计对流场速度分布和压降分布的影响,然后以空隙率为0.5为例,设计、制作了仿蜂巢分形铝合金微通道反应器,并搭建了微反应器FTO评价系统与测试平台。  通过FTO的评价实验,与平行并列微通道反应器、传统的实验室用固定床反应器进行了对比,分析了在一定的条件下,CoMn催化反应体系下的反应器床层温度分布、反应气体的停留时间分布和床层的压降变化。研究发现:相较于平行并列直通道微反应器和传统实验室用固定床反应器,由于仿蜂巢分形微通道反应器的比表面积的增大以及流道内分流、合流效应的加剧,使得通道内的流体在分叉结构中得到了相互接触的机会,改善了混合效果,从而使温度分布更均匀;反应器内温度场的有效控制有利于催化活性组分碳化钴的生成,从而提高目标产物低碳烯烃的收率;同时,仿蜂巢分形结构微通道反应器流道尺寸的缩小,有效地缓解了传统固定床所固有的流动异常,从而使反应气体的停留时间分布更集中;研究通过对比三种不同反应器的单位床层压降,发现平行并列直通道微反应器和仿蜂巢分形微通道反应器均小于传统实验室用固定床,即使质量空速上升至20000ml·gcat.-1·h-1时,微通道反应器压降上升幅度仍然较小,整个反应器的流体流动阻力小,其特性有助于未来应用过程中的能耗降低。同时,在仿蜂巢分形微通道反应器内探究了温度、压力、空速等操作条件对反应性能的影响,研究发现通过调控工况可实现对目标产物的选择性调控,为下一步的工业应用提供了优化的依据和提升经济性的空间,在250℃、1atm,2000ml·gcat.-1·h-1时,低碳烯烃收率最高。  本文创新性的将仿生分形概念应用于微反应器设计开发,初步探究了仿蜂巢分形微通道反应器在FTO催化反应中的过程强化特性。针对强放热的FTO反应,仿蜂巢分形微通道反应器相较于平行并列直通道微反应器和传统实验室用固定床,在FTO反应中可极大地改善传质和传热能力从而实现反应过程的强化,提高了原料转化率和目标产物的收率,为后续强放热的FTO反应的工业化道路提供了技术基础,同时,此种构型的微通道反应器也可用于其他类似的强放热反应。
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