【摘 要】
：
钌（Ru）具有类铂（Pt）的电子结构,在催化氢析出反应（HER）中被认为具有替代Pt的潜力。然而,由于Ru有限暴露的活性位点和固有的催化性质,Ru基电催化剂普遍没有表现出令人满意的HER性能。本论文围绕碳载体修饰和金属相掺杂,对Ru的颗粒尺度以及电子结构进行调变。主要研究工作及结果如下:（1）构建Ru/N-C复合结构并研究其催化HER的活性及耐久性。在含氮表面活性剂存在下,通过液相还原法将三氯化钌
论文部分内容阅读
钌（Ru）具有类铂（Pt）的电子结构,在催化氢析出反应（HER）中被认为具有替代Pt的潜力。然而,由于Ru有限暴露的活性位点和固有的催化性质,Ru基电催化剂普遍没有表现出令人满意的HER性能。本论文围绕碳载体修饰和金属相掺杂,对Ru的颗粒尺度以及电子结构进行调变。主要研究工作及结果如下:（1）构建Ru/N-C复合结构并研究其催化HER的活性及耐久性。在含氮表面活性剂存在下,通过液相还原法将三氯化钌水合物还原于碳载体表面,然后在氢氩气氛中通过低温热处理得到氮杂碳担载高度分散的Ru纳米颗粒。研究发现Ru/N-C在碱性和酸性条件下均表现出优异的HER性能,在10 m A cm-2处的过电位仅为13.5和18.5 m V。如此高的HER活性可能归因于小尺寸的纳米颗粒（2.2±0.4 nm）、高比表面积的导电载体(670.1 m~2 g-1)以及氮调控的Ru化学状态。此外,Ru/N-C在酸性和碱性条件下均表现出较高的耐久性,这可能得益于掺杂的氮与Ru的配位作用,紧密锚定了Ru纳米颗粒,防止颗粒的迁移和团聚。（2）研究不同程度的磷掺杂对Ru的HER催化活性及耐久性的影响。通过将旋转蒸发法与高温固相磷化法结合,对金属Ru进行不同程度的磷化处理,制备得到了一系列更低Ru组分含量的磷化物衍生相产物。电化学测试揭示了催化剂组分从金属相（Ru）到富金属相（Ru2P）再到富磷相（Ru P2）转变过程中HER催化活性的火山状变化规律,Ru2P衍生相表现出的HER性能提升幅度最大,在碱性和酸性条件下的10 m A cm-2处过电位仅为11.5和13.5 m V。磷掺杂对Ru的HER耐久性也具有显著提升,这可能得益于磷对Ru的稳定作用。Ru2P/C作为阴极催化剂,在2 V的电压下于阴离子交换膜水电解池（AEMWE）中的工作电流密度可达560 m A cm-2,是商业铂碳的1.8倍。
其他文献
对于占比高、处理难的油田乳化油废水,膜法油水分离技术已有成功应用。但在该过程中,乳化油废水中的油滴、表面活性剂胶体等物质会在膜面和膜孔中产生吸附与沉积,造成膜污染现象,直接影响膜法油水分离技术的应用。此外,乳化液组分中的无机盐等也是关键性影响因素,当油、表面活性剂、盐三者共同存在时,油/水界面稳定性和膜污染程度将有所不同。因此,探究不同体系中分子间的相互作用关系并由此指导膜法油水分离的工业应用十分
过渡金属磷化物（TMPs）因具有良好的机械强度、耐腐蚀性和易于调控的电子结构,而成为电解水析氢（HER）催化剂研究的热点。氢气程序升温还原（H2-TPR）法作为一种相对绿色、安全的TMPs合成方法受到研究人员的关注,但是其无法避免的高温还原过程会导致催化剂颗粒团聚、电导率下降,最终降低HER活性。同时,淡水资源的短缺使海水电解备受关注,但也对催化剂的活性和稳定性提出了极大挑战。针对以上两大问题,本
＜正＞也门境内战火骤燃,将原本就纷繁的中东局势迅速拉入更深层面的旋涡之中。也门危机发生的第一时间,中国海军快速反应的撤侨行动,再次向世界展现了中国救危难、讲信义、重情义、树道义的大国风范。近期,本已不平静的中东地区又起风云,也门的战事持续引发全世界的关注。3月26日凌晨,沙特空军的100架战机飞抵也门首都萨那上空,开启了以沙特为首的阿拉伯联军打击也门境内胡塞武装组织代号为"果断风暴"的军事干预行动
乳腺癌是目前对女性健康威胁最大的疾病,其中大部分致死病例都是由转移性乳腺癌引起的。与非转移性癌症相比,转移性癌症恶性程度更高、浸润性极强、机制复杂、难以治疗,因此一直是癌症相关领域的研究热点。与病人来源异种移植体（Patient-derived xenograft,PDX）和动物模型相比,3D体外肿瘤模型具有成本低廉、培养周期短的优势,和2D体外模型相比,3D模型能够更加精确地模拟体内肿瘤微环境中
针对我国城市日益突出的洪涝问题，以福州市主城区某街区为例，基于SWMM与InfoWorks ICM构建了城市街区尺度洪涝模拟模型，基于差分进化算法率定SWMM关键参数，并在不同的降雨情景下，模拟了城市街区地表内涝淹没与危险性分布，并对比评估了模拟结果的可靠性。结果表明：基于差分进化算法率定得到的SWMM参数具有较好的效果，两次洪峰的模拟水位和实测水位误差均在1%以内；10 a、20 a、50 a和
溶液结晶是一项重要的工业操作,广泛应用于化工、制药和半导体等各个领域。在结晶过程中,由于对物理化学和机械特性的强烈依赖性,需要控制结晶产品质量。晶体产品的平均粒径和粒度分布是评价最终晶体质量的重要指标。搅拌釜式结晶器是工业生产中应用广泛的结晶器。本文针对搅拌釜式结晶器中的扑热息痛-乙醇冷却结晶过程进行模拟计算,研究不同结晶工艺对晶体产品的粒度分布和平均粒径的影响。首先,基于计算流体力学研究搅拌釜式
冷却结晶作为一种典型的溶液结晶过程,在医药中间体、食品、精细化工和石油化工等领域得到了广泛的应用。冷却结晶过程中过饱和度的控制是获得高品质晶体产品的关键,在工业结晶中通常选择在介稳区内添加一定量的晶种来降低初始成核速率。然而,添加晶种需要考虑晶种的粒径分布、添加量、添加时机等诸多因素,调控过程复杂。近年来,研究者们将膜材料及高度集成的膜组件引入到结晶过程中调控成核和晶体生长过程。膜材料界面可以实现
针对我国城市日益突出的洪涝问题，以福州市主城区某街区为例，基于SWMM与InfoWorks ICM构建了洪涝模拟模型，基于差分进化算法率定SWMM模型关键参数，并在不同的降雨情景下，模拟了街区地表二维淹没与危险性分布，并对比评估了模拟结果的可靠性。结果表明：（1）基于差分进化算法率定得到SWMM模型参数具有较好的效果，20180531场次降雨的纳什效率系数0.79，20180620场次降雨的纳什效
为深度回收烟气中的潜热与显热,工业烟气的排烟温度需降低至露点温度以下,但是过程中酸性气体的凝结会对换热壁面造成严重的露点腐蚀。氟树脂因含有大量的C-F键而具有极佳的稳定性,在高温浓酸环境中具有较大的应用潜力。然而,氟树脂的分子结构使其交联度较低,成型的涂层存在抗渗性较差的缺陷,极大地限制了其应用。围绕换热设备在高温浓酸环境中对涂层防腐、导热及稳定性的要求,首先制备了三维碳材料/氟树脂涂层,以露点环