磁性含铜纳米材料催化转化二氧化碳合成噁唑啉酮

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二氧化碳是主要的温室气体,但同时又是储量丰富、廉价易得并且可以再生的碳资源,将二氧化碳转化为高附加值的化合物不仅具有极大的经济价值,还能实现良好的生态效益。但由于二氧化碳中的碳处于最高价态,碳氧键有一定程度上的三键特性,导致了二氧化碳具有高度的热力学稳定性和动力学惰性,极大地限制了二氧化碳的资源化利用。目前二氧化碳的资源化利用量仅仅占其巨大排放量的千分之一左右,因此,利用绿色化学方法实现二氧化碳的大规模资源化利用还具有较大挑战性。本文研究了通过非均相催化反应途径催化转化常压二氧化碳生成噁唑啉酮。我们利用常压二氧化碳与伯胺反应生成的氨基甲酸盐固体与芳香醛类、芳香端基炔类底物的多组分反应合成噁唑啉酮类产物。主要内容为:以纳米四氧化三铁作为磁性载体,盐酸多巴胺(DOPA)为配体,合成了磁性含铜纳米催化剂FeDOPACu,并通过XRD、FT-IR、TEM和SEM等手段对该催化剂的粒径、形貌等性质进行了详细表征。表征结果表明:催化剂FeDOPACu颗粒形貌大致都为球型,粒径大约在10~25 nm之间。在100 ℃条件下,以乙醇为溶剂,使用FeDOPACu(10 mol%)为催化剂,KI(10mol%)作为添加剂,高效催化氨基甲酸盐与芳香醛类、芳香端基炔的三组分反应合成噁唑啉酮产物(收率54%~98%)。该催化体系对各种含有吸电子基团和给电子基团的芳香类醛类和芳香炔类底物均有较好的适用性。此外,该磁性纳米催化剂可以通过外加磁铁便捷地回收,且循环使用依然表现出较好的催化活性。
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