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分离纯化CO2不仅可以带来工业上的经济效益也能缓解温室效应对环境的影响。在众多分离方法中,膜分离法以低成本、高效、环境友好等优点得到研究者的广泛关注,成为近年来CO2分离领域中的研究热点。本论文旨在开发具有高性能的CO2分离膜,通过设计不同类型的分离膜材料,在膜内构筑CO2快速传输通道,增强膜的分离性能。主要研究内容如下:
(1)以Ni(OH)2为金属源,咪唑为有机配体,采用水热合成法制备得到具有层状结构的α-Ni(im)2晶体,然后将α-Ni(im)2晶体剥离成具有单层或数层结构的纳米片。剥离后纳米片表现出优异的二氧化碳吸附性能,表明α-Ni(im)2纳米片可以用于CO2分离应用中。
(2)以将剥离得到的MOF纳米片掺杂于聚醚-聚酰胺嵌段共聚物(Pebax MH 1657)聚合物中制备混合基质膜(MMMs),探讨纳米片的掺杂量、进料压力等对膜分离性能以及机械性能的影响。研究发现MOF纳米片的引入能够有效提高膜的选择性,MOF规整的孔道大小,可以选择性筛分CO2和CH4气体。当MOF纳米片掺杂量为2wt%时,MMMs的CO2/CH4分离选择性高达33.4,渗透系数为100.6Barrer。与纯Pebax膜相比,分离选择性增加了72%,而CO2渗透系数没有明显变化。纳米片的引入同样可以提高膜的机械强度和性能稳定性。
(3)以α-Ni(im)2纳米片作为隔离层,聚丙烯腈(PAN)为底膜,PebaxMH1657为选择层,制备得到表面连续且无缺陷的复合膜,MOF纳米片的超薄结构可以极大减小传输阻力,并能够有效地阻止聚合物高分子溶液渗透到PAN孔道中,从而实现复合膜对CO2/CH4组分气体的高效分离。结果表明,在298K,0.2bar测试条件下,复合膜的CO2渗透速率为81GPU,CO2/CH4的选择性达到20.35。
(1)以Ni(OH)2为金属源,咪唑为有机配体,采用水热合成法制备得到具有层状结构的α-Ni(im)2晶体,然后将α-Ni(im)2晶体剥离成具有单层或数层结构的纳米片。剥离后纳米片表现出优异的二氧化碳吸附性能,表明α-Ni(im)2纳米片可以用于CO2分离应用中。
(2)以将剥离得到的MOF纳米片掺杂于聚醚-聚酰胺嵌段共聚物(Pebax MH 1657)聚合物中制备混合基质膜(MMMs),探讨纳米片的掺杂量、进料压力等对膜分离性能以及机械性能的影响。研究发现MOF纳米片的引入能够有效提高膜的选择性,MOF规整的孔道大小,可以选择性筛分CO2和CH4气体。当MOF纳米片掺杂量为2wt%时,MMMs的CO2/CH4分离选择性高达33.4,渗透系数为100.6Barrer。与纯Pebax膜相比,分离选择性增加了72%,而CO2渗透系数没有明显变化。纳米片的引入同样可以提高膜的机械强度和性能稳定性。
(3)以α-Ni(im)2纳米片作为隔离层,聚丙烯腈(PAN)为底膜,PebaxMH1657为选择层,制备得到表面连续且无缺陷的复合膜,MOF纳米片的超薄结构可以极大减小传输阻力,并能够有效地阻止聚合物高分子溶液渗透到PAN孔道中,从而实现复合膜对CO2/CH4组分气体的高效分离。结果表明,在298K,0.2bar测试条件下,复合膜的CO2渗透速率为81GPU,CO2/CH4的选择性达到20.35。