【摘 要】
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氮内嵌富勒烯是内嵌了单个氮原子的富勒烯。由于富勒烯碳笼对氮原子的保护,氮原子的电子自旋表现出超长的自旋弛豫时间,可以在室温下实现微波脉冲的量子相干操纵,作为量子信息功能材料具有巨大的应用潜力。但是,氮内嵌富勒烯目前存在合成难度大、产率极低和富集提纯困难等问题,严重限制了氮内嵌富勒烯的研究及应用。本文以解决制约该类材料发展的底层制备问题作为出发点,通过优化离子注入法和高效液相色谱法实现氮内嵌富勒烯的
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氮内嵌富勒烯是内嵌了单个氮原子的富勒烯。由于富勒烯碳笼对氮原子的保护,氮原子的电子自旋表现出超长的自旋弛豫时间,可以在室温下实现微波脉冲的量子相干操纵,作为量子信息功能材料具有巨大的应用潜力。但是,氮内嵌富勒烯目前存在合成难度大、产率极低和富集提纯困难等问题,严重限制了氮内嵌富勒烯的研究及应用。本文以解决制约该类材料发展的底层制备问题作为出发点,通过优化离子注入法和高效液相色谱法实现氮内嵌富勒烯的高效合成与分离,为基于电子自旋的量子信息处理的研究与发展提供性质优异的材料支持。首先,本工作设计并搭建了基于磁控溅射式固态离子源的离子注入装置,使用气态或固态前驱体合成了两种氮内嵌富勒烯N@C60、N@C70;并构建了一套基于紫外-可见吸收光谱和定量电子顺磁共振波谱的氮内嵌富勒烯自旋含量标定方法。通过正交试验设计确定了较优的离子注入合成参数为:离子源功率200 W、加速场电压150 V、沉积速率1.2?/s、气流量27.5 sccm、卷绕速度0.05 r/min。在上述较优参数下,N@C60粗样自旋含量约170 ppm,N@C70粗样自旋含量约270 ppm。其次,本工作优化了高效液相色谱技术对内嵌富勒烯材料的吞吐量和分离效果,实现了样品自旋含量的快速提升。通过连续进样模式将色谱柱吞吐量提升至70 m L/h,可以在前期阶段快速处理大批量样品;通过循环制备模式,自旋含量能够在短时间内从1.22%提升至22.4%,提升了18.4倍;同时通过重构N@C60洗脱峰确定了N@C60与C60在Buckyprep色谱柱上的分离因子α为1.026,并进一步优化收集策略,将连续进样模式对氮内嵌富勒烯的富集效率从2.2倍/每轮提升至3.0倍/每轮。最后,本工作还详细研究了氮内嵌富勒烯的连续波EPR谱,分析了测试条件过饱和、谱图峰宽和样品量子相干性质三者之间的关系,通过变功率CW-EPR拟合,外推出了高纯N@C60自旋-自旋弛豫时间T2*为2.28μs。
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