金刚石结构碳纳米晶体的制备和光学性质的研究

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碳纳米颗粒作为荧光纳米材料家族的一员,由于其特殊的物理化学性质和优异的发光特性,引起越来越多的研究人员的关注。之前很多研究致力于发展制备碳纳米颗粒的相对简单、成本较低的方法和探索碳纳米颗粒的发光机制。碳纳米颗粒的发光可调控,通过对碳纳米颗粒的表面修饰可以控制碳纳米颗粒的发光。本论文主要研究了利用水热法合成碳纳米颗粒,讨论了其晶体结构性质的变化,研究了其发光性质,重点研究了结晶温度对碳纳米颗粒发光特性的影响。以葡萄糖为原料利用水热法制备出金刚石结构碳纳米颗粒。通过改变结晶温度,研究结晶温度对金刚石纳米颗粒表面发光性质的影响,结果表明,合成出的金刚石纳米颗粒的大小对结晶温度的依赖较小。但是发现结晶温度非常影响金刚石纳米颗粒的发光性质。金刚石纳米颗粒的各个发射带的峰的强度和波长对结晶温度的依赖性不同。研究表明,金刚石纳米颗粒的表面官能团取决于结晶温度,较低的结晶温度有利于C=O官能团的生成,随着结晶温度的升高,部分C=O官能团会转化成为C–O–C官能团,因此较高的结晶温度下制备的碳纳米颗粒的表面存在更多的C–O–C官能团。表面官能团的变化导致相应的基于这些表面官能团的表面缺陷态的变化,从而引起了所观测到的金刚石纳米颗粒的发光对结晶温度的依赖关系。对以葡萄糖为原料采用水热法制备的金刚石结构的碳纳米颗粒,我们利用加入碱性溶液来调试其p H值,研究其发光性质和荧光寿命的变化。通过对发光光谱的分析,发现金刚石纳米颗粒的荧光性质对p H值有依赖性,这是因为溶液中的OH–离子的存在改变了碳纳米颗粒的表面官能团,进而引起表面发光缺陷的变化,最终导致发光的变化。关于碳纳米颗粒的发光机制一直充满争议,之前有研究认为碳纳米颗粒的发光来源于其表面缺陷,认为碳纳米颗粒表面含有大量的含氧官能团,这些官能团决定了碳纳米颗粒的发光性质。在本论文中,不论是改变碳纳米颗粒的结晶温度还是p H值,都是通过改变碳纳米颗粒的表面缺陷来影响碳纳米颗粒的发光性质。所以本论文的研究结果倾向于支持碳纳米颗粒的发光来源于表面缺陷。
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