【摘 要】
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为了缓解能源枯竭和环境污染问题,燃料电池作为一种效率高、无污染的能量转换设备倍受科学家们青睐,但是迟缓的阴极反应动力学和造价昂贵的贵金属阴极催化剂限制了其大规模的商业化应用。碳基过渡金属催化剂由于其高催化活性和低廉的价格已经成为阴极催化材料的一个重要研究方向。本文从复合结构设计的角度出发,制备了不同形貌的杂原子掺杂碳基过渡金属复合材料,主要内容如下:（1）以尿素和聚乙烯亚胺为碳/氮源,以六水合氯化
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为了缓解能源枯竭和环境污染问题,燃料电池作为一种效率高、无污染的能量转换设备倍受科学家们青睐,但是迟缓的阴极反应动力学和造价昂贵的贵金属阴极催化剂限制了其大规模的商业化应用。碳基过渡金属催化剂由于其高催化活性和低廉的价格已经成为阴极催化材料的一个重要研究方向。本文从复合结构设计的角度出发,制备了不同形貌的杂原子掺杂碳基过渡金属复合材料,主要内容如下:（1）以尿素和聚乙烯亚胺为碳/氮源,以六水合氯化钴为钴源,ZnCl2作为塑形剂,采用二次高温热解的方法成功地制备出Co/NCNT催化剂,其中钴金属粒子嵌入在表面具有多层褶皱纳米片的氮掺杂碳纳米管中。通过表征分析进一步揭示了催化剂碳化温度、塑形剂对催化剂形貌、性能的影响。经过性能和形貌优化后的Co/NCNT催化剂起始电位为0.944 V（vs RHE）,半波电位达到0.816 V（vs RHE）,在经过36000 s的i-t测试后,电流损失只有5%,同时具有良好的耐甲醇性能。（2）在Co/NCNT催化剂的基础上,用同样的实验方法引入Fe元素,制备出FeCo合金/氮掺杂碳基复合结构催化剂（FeCo/NCNT）。FeCo/NCNT催化剂在碱性条件下具有较高的催化活性,起始电位高达1.03 V（vs RHE）,半波电位为0.860 V（vs RHE）,通过长达36000 s的i-t测试后,其电流损失只有4%。与单金属催化剂Co/NCNT相比,FeCo/NCNT催化剂的起始电位提升了86 mV,半波电位提升了44 mV。实验表征结果显示,Fe的加入带来了更高的氮含量、缺陷程度,这些综合因素确保了催化剂的高氧还原催化活性。（3）通过自下而上的原位掺杂非金属杂原子策略,将D-组氨酸、六水合氯化钴、氯化锌、硼酸和尿素的混合物作为前驱体材料,采用易去除的氯化钠为模板,制备出了B、Co共掺杂的富N碳纳米片（Co/BN-CS）。Co/BN-CS催化剂的起始电位为0.952V（vs RHE）,半波电位高达0.841 V（vs RHE）,经过36000 s计时电流测试后电流损失仅有11%,同时还具有良好的耐甲醇性能。其中NaCl模板带来了更高的B/N掺杂量以及大量的微、介孔结构和更高的比表面积(979.54 m~2 g-1),这些因素均对催化剂性能提升做出了不同的贡献。
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