【摘 要】
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传统的传感器一般只具有一个信号,容易受到传感器制备,检测环境,操作方法等方面的影响。双信号传感器互为参照可以减少误差影响,提高检测的准确性;比例传感器内部则会建立一个校正系统,克服环境和个人因素的干扰,从而提高检测的灵敏度和可靠性。金属-有机骨架（MOFs）材料因其具有大比表面积,丰富的官能团、可变的组份及可调的孔道环境等特点,常作为信号源、载体和催化剂应用于生物传感领域。本文通过UiO-67-F
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传统的传感器一般只具有一个信号,容易受到传感器制备,检测环境,操作方法等方面的影响。双信号传感器互为参照可以减少误差影响,提高检测的准确性;比例传感器内部则会建立一个校正系统,克服环境和个人因素的干扰,从而提高检测的灵敏度和可靠性。金属-有机骨架（MOFs）材料因其具有大比表面积,丰富的官能团、可变的组份及可调的孔道环境等特点,常作为信号源、载体和催化剂应用于生物传感领域。本文通过UiO-67-Fc、酶抑制剂/信号分子,分别从荧光与电化学方面来实现药物抑制剂氢溴酸加兰他敏（GH）的灵敏检测;使用UiO-67-Fc作为有机磷水解模拟酶利用比率电化学传感器实现农药对氧磷的灵敏检测。主要研究内容及结论如下:1.以具有良好荧光信号的UiO-67-NH2为母体,将强吸电子能力的二茂铁甲醛（Fc-CHO）通过希夫碱反应在MOF表面进行共价后修饰形成弱荧光的UiO-67-Fc。酶促反应生成的乙酸促使UiO-67-Fc分解释放出UiO-67-NH2并且伴随荧光信号的恢复,在抑制剂存在时,生成的乙酸减少,荧光强度下降;利用乙酰胆碱酯酶（ACh E）分解乙酰胆碱（ACh）产生乙酸,乙酸破坏UiO-67-Fc中的希夫碱,UiO-67-Fc分解为UiO-67-NH2和Fc-CHO,其中UiO-67-NH2充当载体而不会结构坍塌,Fc-CHO具有电信号。利用UiO-67-NH2键合的Fc-CHO分子和GH对ACh E活性的抑制作用,该策略能够敏感地检测GH,荧光传感器的检出限为14.6 ng m L-1,电化学检出限为1.5 ng m L-1。该双信号传感器具有一个荧光信号和一个电化学信号可以互为参照减少误差影响,提高检测的准确性。2.以纳米酶的UiO-67-NH2为母体,将Fc-CHO通过希夫碱反应在MOF表面进行共价后修饰形成UiO-67-Fc。当有对氧磷存在时,UiO-67-Fc作为有机磷水解模拟酶催化对氧磷使其分解为对硝基苯酚（p-NPh）与亚磷酸二乙酯,p-NPh具有电信号,亚磷酸二乙酯具有酸性会破坏UiO-67-Fc中的希夫碱,产生UiO-67-NH2和Fc-CHO电信号分子。随着对氧磷浓度的增大,Ip-NPh/IFc-CHO值(Ip-NPh和IFc-CHO分别是p-NPh和Fc-CHO的峰值电流)减小。基于这种策略,设计的比率电化学传感器的检出限为2 u M,该比率电化学传感器输出Fc-CHO电信号与p-NPh电信号,建立一个内部校正系统,可有效地克服外界因素的干扰,从而提高检测的灵敏度和可靠性。
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