铁磷酸铝分子筛在催化甲烷还原N2O反应中的催化性能及其活性位研究

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N2O不仅具有强大的温室效应,同时还会严重破坏臭氧层,是大气中不可忽视的污染物。工业革命以来,大气中N2O的浓度呈逐年上升的趋势。因此,研究如何有效脱除工业废气中的N2O已成为保护环境和可持续发展的重大任务之一。在诸多N2O的脱除方法中,甲烷还原法由于其独特的优点和良好的应用价值而受到国内外研究人员的广泛关注。目前,已经开发的用于甲烷还原脱除N2O的催化剂贵金属用量较大,成本较高;在高温水蒸气条件下容易失活,水热稳定性差。由于分子筛在众多领域都有着广泛的应用,开展有关分子筛合成及应用的研究具有重要的意义。杂原子取代的磷酸铝分子筛(M-AlPO-5)由于其独特的孔道结构和功能各异的骨架位杂原子,是诸多反应的良好催化剂。本论文主要研究了铁磷酸铝分子筛在甲烷还原N2O反应中的催化性能和活性位分布;在此基础之上对铁磷酸铝分子筛的改性进行了探索。论文的主要内容如下:(1)应用水热法制备不同Fe含量的FeAlPO-5催化剂,活性考评证明FeAlPO-5催化剂具有较高的低温活性。通过一系列的表征手段来解释考评结果,寻找催化剂的活性位与催化性能的关系。得到如下结果:水热法制备的FeAlPO-5催化剂具有典型的AlPO-5分子筛结构;Fe含量对催化剂的活性及催化剂中Fe物种的分布有较大影响。(2)通过不同制备方法得到相同Fe含量的铁磷酸铝催化剂,表现出不同的催化活性和稳定性。以硝酸铁为前躯体,由水热法制得的铁磷酸铝分子筛,表现出较高的催化活性;并且在富氧和水蒸气条件下仍能保持较好的稳定性。结合XRD、FTIR、BET、UV-Vis、和H2-TPR等表征,得到如下结果:不同制备方法得到相同Fe含量的铁磷酸铝催化剂表现出不同的催化活性和稳定性,原因在于不同制备方法得到的催化剂中Fe活性位的分布和状态存在差异。(3)为了提高催化剂的低温活性,本文通过浸渍法在活性较高的铁磷酸铝分子筛催化剂上负载一些具有低温活性的贵金属组分(Ag和Pd),以达到进一步提高催化剂的活性,降低反应温度的目的。研究结果证明负载少量的Pd就能明显提高催化剂的活性。
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