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本文从探索简单、有效的酶固定方法入手,制备炭载辣根过氧化物酶(HRP)、漆酶(Lac)、酪氨酸酶(Tyr)作直接型生物燃料电池的阴极催化剂和炭载葡萄糖氧化酶(GOD)作阳极催化剂。用多种谱学方法表征了炭载酶催化剂的结构特征和用电化学方法研究了炭载酶的直接电化学及电催化性能。得到的主要结果和结论如下:
1.以比活性高、稳定、结构清楚、有纯的商品化试剂且价廉的HRP为模型分子来探索用平衡吸附法将HRP固定到活性炭表面,用Nafion膜加固并修饰到玻碳(GC)电极上,以期制备得到炭载HRP修饰的GC电极(HRP-C/GC)。实验结果表明,炭载HRP能进行准可逆的直接电化学反应,式电位(E0)在50-700mV/s的范围内几乎不随扫速变化,平均值为(-0.362±0.001)V,表观速率常数(ks)为(3.4±0.69)s-1。HRP-C/GC电极对H2O2还原有很好和稳定的电催化活性,表明固定在活性炭上的HRP能保持其生物活性,而且能稳定数月时间。因此,固定在活性炭上的HRP有可能用作直接型生物燃料电池的阴极催化剂。由上述结果可见,用平衡吸附法把HRP固载到活性炭上,并用Nafion膜加固的酶电极的制备方法具有简单且有效的特点,有可能作为直接型生物燃料电池酶催化剂的制备方法。
2.用平衡吸附法将Lac和Tyr分别固定到活性炭上,发现炭载Lac和Tyr都能进行准可逆的直接电化学反应,其E0在10-150mV/s的范围内几乎不随扫速而变化,分别为-0.166和-0.139V。另外,还发现炭载Lac和Tyr对O2的还原有明显的电催化作用,表明炭载Lac和Tyr仍能保持它们的生物活性,因而能作直接型生物燃料电池的阴极催化剂。
3.用平衡吸附法将葡萄糖氧化酶(GOD)固定到活性炭表面,发现炭载GOD能进行准可逆的直接电化学反应,其E0在10-200mV/s的范围内几乎不随扫速而变化,平均值为(-0.467±0.002)V;ks值为(1.18±0.59)s-1;且其直接电化学反应是2e+2H+的过程。另外,还发现炭载GOD对β-D(+)葡萄糖的氧化有明显的电催化作用,表明炭载GOD没有发生变性,仍保持其生物活性,所以能用作直接型生物燃料电池的阳极催化剂。