【摘 要】
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随着工业的发展,挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds,VOCs）已经成为我国大气污染的最重要来源之一。光催化氧化技术具有反应条件温和、可深度氧化等优点,被认为是最具应用前景的VOCs治理技术。然而,常用的半导体光催化剂经常面临光生载流子复合过快和比表面积较小不能有效捕获VOCs等缺点,导致其对VOCs的光催化降解效果不理想。凭借大的比表面积、高的空隙率、可调的光催
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随着工业的发展,挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds,VOCs）已经成为我国大气污染的最重要来源之一。光催化氧化技术具有反应条件温和、可深度氧化等优点,被认为是最具应用前景的VOCs治理技术。然而,常用的半导体光催化剂经常面临光生载流子复合过快和比表面积较小不能有效捕获VOCs等缺点,导致其对VOCs的光催化降解效果不理想。凭借大的比表面积、高的空隙率、可调的光催化活性和光吸收性能等特点,金属有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）作为一类新型的多孔光催化材料备受关注。但是,如何有效改善光生电子-空穴的分离仍是目前该领域极具挑战的课题。考虑到碳布具有良好的电子传输能力、高的化学稳定性和热稳定性,将MOF负载在碳布表面有望提高MOF的光生电子传输速率,进而提高光生电子-空穴的分离。因此,本论文以碳布为基底,使用阴极电沉积法一步制备出负载在碳布表面的NH2-Ui O-66薄膜（NH2-Ui O-66@CC）。选取工业喷涂行业排放的典型VOCs乙酸乙酯作为目标污染物,考察了不同沉积时间制备的NH2-Ui O-66@CC对乙酸乙酯的光催化降解性能,并通过原位XPS、稳态/瞬态荧光光谱等技术获得了NH2-Ui O-66@CC在光催化过程中光生电子-空穴的分离性能、光生电子的转移机制及产生的主要自由基等表面信息,最终揭示了NH2-Ui O-66@CC光催化降解乙酸乙酯的作用机制。本论文的主要研究内容如下:（1）采用标准三电极体系下的阴极电沉积法制备NH2-UiO-66@CC复合物,首先将NH2-Ui O-66的构建前体四氯化锆和2-氨基对苯二甲酸（H2ABDC）溶于DMF中,以此作为电解液,随后对充当负极的碳布施加一定的电压,诱导NH2-Ui O-66在碳纤维布表面生长制得NH2-Ui O-66@CC。XRD、SEM、TEM等表征结果表明,该阴极电沉积法能够可控地在碳布表面均匀地生长不同厚度的NH2-Ui O-66薄膜,且NH2-Ui O-66与碳布间具有良好的界面接触。（2）考察了NH2-UiO-66@CC、碳布、NH2-UiO-66粉末、NH2-UiO-66/CC（使用涂抹法制备）对乙酸乙酯的光催化降解性能,结果表明,碳布对乙酸乙酯未表现出催化活性,NH2-Ui O-66粉末和NH2-Ui O-66/CC对乙酸乙酯的矿化率分别为6%和15%,而采用阴极电沉积法制备的NH2-Ui O-66@CC-30对乙酸乙酯的矿化率较NH2-Ui O-66粉末和NH2-Ui O-66/CC分别提升了5倍和1倍。（3）通过光电化学测试、电子顺磁共振波谱（EPR）、稳态/瞬态荧光光谱、原位X射线电子能谱等手段,系统研究了NH2-Ui O-66@CC在光催化过程中光生电子传输速率和转移机制、光生电子-空穴分离能力及产生的主要自由基等表面信息。机理研究表明,在UV-vis光照下,NH2-Ui O-66@CC表现最小的电子转移阻力和最强的光生电子-空穴分离性能,致使NH2-Ui O-66@CC产生最多的·O2-、·OH等强氧化性自由基,攻击乙酸乙酯使其分解,因此,使其较NH2-Ui O-66粉末和NH2-UiO-66/CC均表现出明显提高的乙酸乙酯光催化降解活性。
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