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随着社会工业的发展,引发的环境问题日益严峻,首当其中的是NOx的排放近年来引起了人们的广泛关注。NOx是引发雾霾、光化学烟雾、酸雨等一系列大气污染的元凶之一,以前人们对NOx的控制排放重点关注在燃煤电厂、汽车尾气等行业,而焦化行业排放的NOx未引起足够的重视。2012年6月27日新发布的《炼焦化学工业污染物排放标准》(GB16717-2012)对焦化行业NOx排放提出了更严格的要求,为了适应新的环保政策,焦化行业除了在焦炉设计和加热技术方面来控制氮氧化物的排放外,还亟需引进尾气脱硝技术。目前应用较广的SCR、SNCR以及湿法脱硝等技术存在普遍脱硝成本高,副产品易引起二次污染等问题,因此寻找一种适合于焦化行业的低成本的、高效、绿色的脱硝技术是焦化行业目前迫切的需求。本论文针对焦化行业自身特点通过采用微波辐照技术,以煤基炭为吸附剂和还原剂,达到高效地脱除焦炉烟气中的NOx,主要结论如下:(1)通过对比不同来源的煤基炭在不同微波功率条件下脱硝性能,发现低品质煤制备的煤基炭具有良好的脱硝性能。微波功率300w时,脱硝率为95.88%~98.10%,脱硝性能高于炼焦配煤制备的煤基炭(脱硝率为55.90%~60.56%),略低于产品煤基活性炭(脱硝率为100%),FTIR发现低品质煤含有较丰富的极性官能团,促进对NOx的吸附和对微波能的转换,是一种低成本的、高效的微波脱硝炭材料。(2)通过红外热成像仪研究发现煤基炭在微波场中,温度分布并不均匀,高温区集中在煤基炭的中心区域。当微波功率和煤基炭质量一定时,煤基炭在微波场中温度有一极值Tmax,且功率越大,Tmax越大。当煤基炭质量为20g时,微波功率为100~300w时, Tmax与微波功率P满足方程Tm ax232.18ln(P)879.7。(3)煤基炭的脱硝性能随微波功率、煤基炭质量、烟气停留时间的增加而增大,随流量、空速的增大而减小。微波功率为250w时,Tmax>400℃,当煤基炭质量为20g,烟气流量为1000ml/min、NO浓度为268mg/m3时,脱硝率达到92.35%。当NO浓度在268~804mg/m3时,脱硝率保持在84.25%~92.35%之间。O2的加入能促进脱硝,当氧含量从0%增大到4%时,脱硝率由90.00%提高到94.34%;CO2的加入对脱硝不利,当CO2浓度由0%增加到5%时,脱硝率由89.72%降到了81.35%;当烟气中加入2%的水蒸气,脱硝率由91.35%增大到93.98%,但当水蒸气的含量增大到4%时,脱硝率开始下降。(4)通过对微波煤基炭脱硝的动力学研究表明,在快速反应区,反应速率满足方程NO50.66exp(23.621038.314T)CNO,微波-煤基炭脱硝反应的活化能从常规加热条件下64kJ·mol-1降为23.62kJ·mol-1。(5)采用等体积浸渍法分别制备铜、钴、镍金属基煤基炭催化剂,在微波功率为250w时三者脱硝率分别是96.91%、93.6%、94.87%,证明铜基煤基炭催化性能最好。对铜基催化剂进行XRD和SEM以及EDS表征,发现起催化作用的是CuO,呈不规则薄片状,附着在炭表面和孔隙中。(6)通过正交试验验证了微波-铜基煤基炭脱硝技术在处理模拟烟气的应用时发现,影响脱硝率因素的主次顺序是:功率(温度)>流量>煤基炭质量>催化剂用量,在最佳反应条件(P=300w,L=1000ml/min,m=30g,ωCu=0.5%)下,微波-铜基煤基炭处理模拟焦炉烟气脱硝率达到96.62%,NOx浓度从410mg/m3降至13.86mg/m3,远低于国家排放标准,实现了低成本的、高效、绿色的焦炉烟气治理。