【摘 要】
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多巴胺（Dopamine,DA）是一种重要的神经递质,其功能障碍可诱发多种疾病。在众多成熟的检测方法中,电化学法是为数不多同时满足DA本身的检测要求以及其他外在条件的方法之一。但由于尿酸（Uric Acid,UA）和抗坏血酸（Ascorbic Acid,AA）等高浓度电活性干扰物的存在,给实际样品中DA的检测带来了极大挑战。随着研究的不断深入,化学修饰电极被广泛用于解决普通电极在干扰物共存情况下所
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多巴胺（Dopamine,DA）是一种重要的神经递质,其功能障碍可诱发多种疾病。在众多成熟的检测方法中,电化学法是为数不多同时满足DA本身的检测要求以及其他外在条件的方法之一。但由于尿酸（Uric Acid,UA）和抗坏血酸（Ascorbic Acid,AA）等高浓度电活性干扰物的存在,给实际样品中DA的检测带来了极大挑战。随着研究的不断深入,化学修饰电极被广泛用于解决普通电极在干扰物共存情况下所面临的选择性差、灵敏度低等问题。金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）因其孔径和比表面积的固有优势,已被广泛应用于以材料为基础的各个领域。将MOFs及其衍生物用于电极修饰,给设计和构建具备更高性能的DA电化学传感器开辟新方向。Co、Cu基MOF类材料已被证实具有良好的电催化活性和高电子态密度,可以有效降低氧化还原反应中间催化物的氧吸附能态。因此,本论文以Co、Cu基MOFs及其衍生物作为电极修饰材料,针对DA电化学检测目前所面临的选择性差、灵敏度低等问题,开发了两种新型DA化学传感器,实现了生理环境下活细胞释放DA的实时监测。具体研究内容与结果如下:第一种是基于铜-氯化血红素金属-有机框架的DA电化学生物传感器,本工作针对目前DA检测检测限高、灵敏度低等问题选取了具有高度生物相容性的氯化血红素（hemin）和过渡金属Cu,成功制备出麦片状铜-铁卟啉金属-有机框架（Cu-hemin MOFs）。将Cu-hemin MOFs修饰到玻碳电极（Glassy carbon electrode,GCE）上,结果表明:基于Cu-hemin/GCE的电化学传感器对DA的检测限低（32n M）,检测范围宽（0.1-350μM）,灵敏度高(1.76μAμM-1cm-2),具有较好的选择性和稳定性。该传感器优异的性能主要归因于:一是在hemin的基础上引入Cu原子协同催化DA,进一步提高了对DA的催化氧化性能;二是π-π共轭带来的相互作用力以及hemin中N原子与DA中羟基（-OH）或氨基（-NH2）形成的氢键增强了Cu-hemin MOFs对DA的吸附,从而实现界面电子快速转移。同时,利用该传感器实现了对人神经母瘤细胞（SH-SY5Y）释放DA浓度的实时检测,表明Cu-hemin MOFs有望用于生理环境中DA的检测。第二种基于ZIF-67衍生龟裂Co3O4的DA电化学生物传感器,本研究以十六烷基三甲基溴化铵（Cetyltrimethylammonium bromide,CTAB）为表面活性剂合成Co基纳米材料的前驱体ZIF-67;镍盐溶液刻蚀后,ZIF-67转化为Ni-ZIF-67;最后通过溶剂热回流,得到具有独特通道的龟裂状HS-Co3O4。基于HS-Co3O4的DA电化学传感器:检测限为3 n M,线性范围为0.01-360μM,具有良好的稳定性和较高的选择性。该传感器对活细胞释放DA的检测效能良好,表明其在临床诊断和生物科学研究中的巨大应用潜力。同时,这种独特的纳米结构不仅提供了高密度的活性中心,更有趣的是,相邻Co原子之间的距离还可以很好地匹配DA两个反应原子之间的距离,从而呈现快速2e-转移。综上所述,设计和开发用于DA体内和体外监测的高效能电化学工具迫在眉睫,基于MOFs衍生物的DA电化学传感器不仅为临床诊断和生物科学研究提供了新方向,也为传感乃至催化、电池、超级电容器等领域的科学研究提供借鉴。
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