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聚甲基乙撑碳酸酯(PPC)是由二氧化碳和环氧丙烷通过共聚反应合成的一种脂肪族聚碳酸酯,PPC的合成能够高效固定二氧化碳,同时PPC又能完全生物降解,是一种极具发展前景的“绿色塑料”。然而,PPC分子链较柔顺,分子间作用力较低,呈现无定形的聚集态结构,热学和力学性能较差,限制了PPC的广泛应用。本论文从PPC分子结构特点入手,基于其分子链上存在末端活性羟基以及PPC易于质子给予体和受体形成氢键作用的原理,采用反应封端处理末端羟基和引入氢键作用对PPC进行改性,研究封端剂类别和含量、氢键作用等对PPC复合材料热性能、力学性能和流变行为的影响,研究其对改性PPC结构与性能的作用机理,为高性能PPC复合材料的制备和应用提供理论指导。基于PPC“解拉链式”的热降解机理,采用三种封端剂,包括酸酐(分别为马来酸酐(MA)、邻苯二甲酸酐(PA)和均苯四甲酸二酐(PMDA))、二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)和环氧类扩链剂(Joncryl ADR-4370),分别与PPC反应挤出,制备反应封端PPC,研究封端剂类别和添加量对PPC分子链结构的作用机理。采用红外谱图分析、化学滴定法、特性黏度法来表征PPC分子链结构,测试PPC的力学性能、耐热性能和流变性能,探讨改性PPC结构与性能之间的关系。结果表明:不同类型的酸酐存在两种不同的作用机理,反应活性较强的MA与PPC发生酯化反应,反应活性较弱的PA和PMDA,利用酸酐的羰基与PPC末端的羟基形成氢键作用;MDI小分子上的异氰酸酯基能直接与PPC末端的羟基发生封端反应;Joncryl分子链上的环氧基团与PPC末端的羟基发生封端反应,由于Joncryl分子结构上含有甲基丙烯酸基团、苯环等极性基团,因此Joncryl与PPC分子链相互作用较强,能够更有效的提高PPC初始分解温度。从复合材料界面物理和化学性质出发,基于分子间氢键可以加强树脂基体与填料之间的相互作用,有利于提高复合材料的热力学性能。本论文选用两类与PPC能产生较强氢键作用的填料:尼龙66(PA66)短纤维和纤维素(微晶纤维素(MCC)、纳米微晶纤维素(NCC)),采用熔融共混的方法,制备PPC/PA66短纤维、PPC/MCC、PPC/NCC复合材料,研究氢键作用对复合材料结构与性能的作用机理。对PPC/PA66短纤维复合材料,红外光谱和核磁共振结果表明PA66短纤维的羰基与PPC分子链中的羟基之间形成了氢键,PA66短纤维的引入提高了PPC的力学性能和热学性能。当短纤维含量为20wt%时,复合材料的缺口冲击强度提高了315.8%,初始分解温度和玻璃化温度分别提高了32.2℃和3.8℃。当短纤维含量继续增加至30wt%时,由于高含量的纤维之间容易发生团聚,导致复合材料的力学性能略有下降。PPC力学和热学性能的显著提高,主要原因是氢键作用的形成和PA66短纤维受力后发生的拉丝形变所引起。对于PPC/MCC材料体系,从复合材料结构和增容机理出发,采用MDI作为增容剂,基于MCC表面羟基以及PPC端羟基的活性,分析MDI的增容机理,研究MDI增容效果以及MDI添加量与复合材料力学性能、耐热性能、流变性能之间的关系。MDI小分子上的异氰酸酯基能与MCC、PPC的羟基发生反应,增强复合材料中聚合物基体和填料的相互作用,使其不仅仅是单纯的物理共混,而是通过MDI使MCC与PPC基体产生化学结合,这种化学作用有利于提高复合材料的热力学性能。对于PPC/NCC材料体系,以水溶性PEG为载体将NCC均匀的分散在PPC基体中,制备PPC/PEG/NCC复合材料,NCC能有效地改善PPC与PEG的相容性。随着NCC含量增加,复合材料的复数黏度、弹性模量、初始热分解温度不断提高,PPC/PEG/0.7NCC复合材料的初始热分解温度比纯PPC的提高了36℃,这可能是因为PEG和NCC表面有大量羟基以及NCC能够提供足够的表面积与PPC分子形成氢键,抑制PPC的热降解。