【摘 要】
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由于信息产业的发展,人们对电子器件的集成化、低功耗和高传输速度提出了更高的要求。多铁性材料因其潜在的应用价值引起了国内外的广泛关注。近年来,在Ruddlesden-Popper结构的钙钛矿中发现了杂化非本征铁电性,这为实现磁电耦合提供了新的机制。Ca3Ti2O7和Ca3Mn2O7因为其结构的独特性得到了广泛研究。本文中利用固相反应法合成了Na和Rh共掺Ca3Ti2O7陶瓷样品,溶胶凝胶法制备了Fe
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由于信息产业的发展,人们对电子器件的集成化、低功耗和高传输速度提出了更高的要求。多铁性材料因其潜在的应用价值引起了国内外的广泛关注。近年来,在Ruddlesden-Popper结构的钙钛矿中发现了杂化非本征铁电性,这为实现磁电耦合提供了新的机制。Ca3Ti2O7和Ca3Mn2O7因为其结构的独特性得到了广泛研究。本文中利用固相反应法合成了Na和Rh共掺Ca3Ti2O7陶瓷样品,溶胶凝胶法制备了Fe掺杂Ca3Mn2O7颗粒样品,对样品晶体结构、表面形貌、光学性质、电学性质、磁学性质和电子结构进行了系统分析。首先,选用Na和Rh作为掺杂剂分别替代Ca3Ti2O7中的Ca和Ti,采用固相反应法成功地制备了Ca2.91Na0.09Ti2-xRhxO7(x=0.00,0.02,0.04,0.06)陶瓷样品。XRD结果表明Ca3Ti2O7室温下为正交结构,空间群是A21am。通过对样品的铁电性能测试,在Rh掺杂后,样品的极化强度和矫顽场都随之增加。极化强度的增加是因为Rh掺杂引起氧八面体产生更大的畸变,推动Ca离子产生更大的反铁电位移。矫顽场的增加则是因为样品中氧空位的增加对铁电畴的翻转起到钉扎作用。极化强度和矫顽场产生机制不同,可以根据需求独立调节。随着Rh掺杂浓度的增加,样品的光学带隙呈现减小的趋势。第一性原理计算结果表明,Rh和O的杂化在价带顶引入了浅受主能级,减小了带隙。然后,选择Fe作为掺杂剂替代Ca3Mn2O7中的Mn,采用溶胶凝胶法成功地合成了Ca3Mn2-xFexO7(x=0.00,0.02,0.06,0.10)颗粒样品。XRD的Rietveld精修结果表明Ca3Mn2O7室温下为正交结构,空间群是A21am。Ca3Mn2O7在低温下为G型反铁磁结构,并且存在弱铁磁成分和自旋玻璃态,奈尔温度在110 K附近。Fe元素掺杂后改变了晶体中的Mn-O-Mn键角,影响了Mn离子之间的交换作用,对样品的磁学性能有调节作用。顺磁态的磁化系数符合居里外斯定律,通过拟合发现,Fe掺杂后反铁磁交换相互作用减弱,铁磁交换相互作用增强,并且铁磁交换相互作用在Fe浓度为1at.%时达到最强。电子结构分析表明,在Ca3Mn2O7的多种磁性结构中,G型反铁磁结构最稳定,自旋极化通过交换相互作用来降低能量。Mn4+为高自旋态,自旋向上态比自旋向下态有更多的占据轨道,这是因为Mn t2g轨道的自旋向下态位于费米能级之上。
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