本文在多原子分子多模Franck-Condon计算方法以及Franck-Condon分析在瞬变负离子光电子能谱中的应用等方面进行了研究和探讨。 　　本文解决了多模Franck-Condon因子计算中Cs对称性难点问题，使低对称性与高对称性分子的多模Franck-Condon因子计算达到统一； 　　本文证明了Sharp-Rosenstock生成函数方法与Doktorov相干态方法计算Franck-Condon振动重叠积分的等价性；利用重叠积分的生成函数，推导出Franck-Condon积分的一般表示形式—封闭形式表示，给出一维和多维重叠积分的解析表示式。 　　本文采用笛卡尔位移坐标方法处理模混合效应。此方法不仅比其它方法更加严格，而且提供了一个非常容易的接口到量子化学计算程序。 本文采用迭代Franck-Condon分析方法，确定负分子离子的结构参数。通过对实验上观测到的光电子能谱进行Franck-Condon拟合。