【摘 要】
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近年来,随着纳米材料技术的飞速发展,大量具有模拟天然酶活性特性的纳米材料相继报道,该类材料被称为纳米模拟酶(简称纳米酶,Nanozyme)。纳米酶的优异性能,使其应用广泛,如在生物传感、免疫检测、癌症诊断与治疗、神经系统保护、抑制细胞生长、环境保护等方面。尽管纳米酶制备工艺简单、成本低、稳定性高,但其催化活性不高、选择性不佳、种类不多、纳米材料粒径细小导致其回收困难等问题,限制了其在医学、化工、食
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近年来,随着纳米材料技术的飞速发展,大量具有模拟天然酶活性特性的纳米材料相继报道,该类材料被称为纳米模拟酶(简称纳米酶,Nanozyme)。纳米酶的优异性能,使其应用广泛,如在生物传感、免疫检测、癌症诊断与治疗、神经系统保护、抑制细胞生长、环境保护等方面。尽管纳米酶制备工艺简单、成本低、稳定性高,但其催化活性不高、选择性不佳、种类不多、纳米材料粒径细小导致其回收困难等问题,限制了其在医学、化工、食品和环境等方面的应用。基于以上问题,为了提高过氧化物纳米酶的催化活性,对贵金属Pd基纳米材料进行了理性设计、表征以及性能测试,将其应用于生物传感和检测,其主要内容如下:1、以四氯钯酸钾为Pd前驱体、多巴胺为还原剂,通过一步法制备了介孔碳负载钯纳米颗粒(Pd NPs/meso-C),并研究了其类过氧化物酶的催化活性,然后将其用于制备纸基传感器。通过将纸基传感器与普通智能手机和颜色识别应用软件结合,从而建立了一种可视化和定量检测H2O2的方法。结果表明,该方法可对H2O2在浓度为5-300μM的线性范围进行定量检测,检测限低至1μM。该法操作简单、响应时间短、成本低和选择性好,可用于实际样品中H2O2含量的检测。2、以氯化钯(PdCl2)为前驱体、硼氢化钠(NaBH4)为还原剂,通过简单的水相还原法,制备了Pd纳米颗粒修饰石墨相氮化碳纳米片(PdNPs/g-C3N4)材料,并研究了PdNPs/g-C3N4的过氧化物酶活性和荧光性能,基于该纳米酶的催化活性和氧化底物对荧光的猝灭效果,提出了一种新型的结合比色与荧光检测的葡萄糖传感方法。实验结果表明,该方法可对葡萄糖在浓度为1-1000μM的线性范围内进行检测,检测限低至0.4μM,对实际样品人体血糖的选择性检测具有可行性。3、以PdCl2为前驱体、NaBH4为还原剂,通过水相还原法合成了组氨酸修饰Pd纳米粒子(His-Pd),并研究了其过氧化物酶活性,并探究了His-Pd纳米材料的酶活性与裸Pd的酶活性比较。由于银离子能与组氨酸结合,夺走His-Pd纳米颗粒表面的组氨酸基团从而形成裸钯纳米颗粒,导致酶活性减弱,基于此提出了一种新的高效检测Ag+的比色方法。实验表明,该方法能对在30300 nM浓度范围内实现对Ag+高灵敏度检测,检出限为4.7 nM,该方法也实现了对实际样品中的银离子的选择性检测。4、以PdCl2为前驱体、NaBH4为还原剂,通过水相还原法制备了十二烷基苯磺酸修饰的Pd纳米颗粒(Pd-ADBS),并研究了其在中性环境下的过氧化物酶的活性。研究表明Pd-ADBS纳米材料在中性生理环境下表现出良好的过氧化物酶活性,因为与GOx具有相似的工作pH值,建立了一步比色法用于测定生理条件(pH7.4)下的葡萄糖。结果表明,在生理pH值下该方法对人体血糖的检测浓度范围是0-250μM,该方法具有简单快速、准确度高、选择性高的优点。
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