【摘 要】
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由金属和有机配体配位组装合成的金属-有机材料(MOMs)是一类新颖的晶态材料,主要包括金属-有机多面体(MOPs)和金属-有机框架(MOFs),其在催化、传感、选择性气体储存和分离、磁性、药物运输以及储能等领域已展现出优异的潜在应用价值。然而,配位键的可逆性往往导致MOFs和MOPs的化学稳定性较差,这严重限制了其在多数领域中的实际应用。值得注意的是,锆基金属-有机材料(Zr-MOMs)由于Zr(
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由金属和有机配体配位组装合成的金属-有机材料(MOMs)是一类新颖的晶态材料,主要包括金属-有机多面体(MOPs)和金属-有机框架(MOFs),其在催化、传感、选择性气体储存和分离、磁性、药物运输以及储能等领域已展现出优异的潜在应用价值。然而,配位键的可逆性往往导致MOFs和MOPs的化学稳定性较差,这严重限制了其在多数领域中的实际应用。值得注意的是,锆基金属-有机材料(Zr-MOMs)由于Zr(IV)与羧酸盐的氧原子之间的键能较高(Zr-O键能量:776 k J mol-1)而具有较高的稳定性。近年来,得益于Zr-O键优异的化学稳定性,以锆氧簇作为二级建筑单元(SBUs)构筑锆基MOFs材料和锆基MOPs材料成为了热门的研究课题。本论文通过使用二氯二茂锆作为锆源,分别与羧酸配体反应成功合成了一系列的新型锆基金属-有机材料。主要包括以下三部分工作:1.通过溶剂热的合成方法,使用二氯二茂锆和异烟酸以及过渡金属MnCl2·4H2O、NiCl2·6H2O、CoCl2·6H2O设计并且合成了三种锆基MOFs。通过单晶X射线衍射分析表明化合物1、2和3均是由[Cp3Zr3(μ3-O)(μ2-OH)3(IN)3]作为二级建筑单元组成的一维链状结构,并对化合物1和2用作光催化剂的催化性能进行了研究。化合物1和2可以作为光催化剂在可见光的照射下将CO2还原成CO和H2,我们还进一步研究了光催化反应可能存在的内部机理。本研究为设计简单、廉价金属MOFs材料以及将其作为光催化剂还原CO2提供了新的策略。{MnCl2[(Cp3Zr3)O(OH)3(IN)3]2·Cl2(DMF)2}(1){NiCl(H2O)3[(Cp3Zr3)O(OH)3(IN)3]2·Cl2(DMF)(H2O)5}(2){CoCl2[(Cp3Zr3)O(OH)3(IN)2(HIN)]2}·Cl2(DMF)2(3)2.在溶剂热的条件下,使用二氯二茂锆和异烟酸配体与过渡金属Cu2+反应合成了一个锆基异质金属二维层状MOF(化合物4),并且研究了其染料吸附的性质。实验结果表明,化合物4可以对尺寸合适的阴离子染料进行选择性的吸附。使用二氯二茂锆和异烟酸配体在溶剂热的条件下反应得到了化合物5。此外,我们使用二氯二茂锆和有机配体4-(4H-1,2,4-三氮唑-4-基)苯甲酸反应,得到了化合物6,并且对其进行了一系列的基本表征。{Cu(H2O)3[(Cp3Zr3)O(OH)3(IN)3]}·Cl(4){[(Cp3Zr3)O(OH)3](IN)3}·Cl(5){[(Cp3Zr3)O(OH)3](taba)3}·Cl(6)3.使用二氯二茂锆与2,5-噻吩二羧酸通过溶剂热的合成方法得到了一个新型的锆基MOP(化合物7),对其碘吸附和释放的性质进行了探究。本研究为设计简单和进一步探索具有预期功能的新型锆基金属有机多面体提供了新的策略。{[(Cp3Zr3)O(OH)3]3(tpdc)5}·Cl3(7)
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