钢渣是炼钢环节产生的一类大宗碱性工业固废,资源化利用这一固废是钢铁行业实现绿色、低碳发展亟待解决的问题。钢渣碳酸化是钢渣资源化利用及CO2减排的关键技术之一,也是实现钢铁行业绿色、低碳发展的重要手段。本文以转炉钢渣为研究对象,首先提出了以利用钢渣碱性为目的的两步浸出-间接碳酸化工艺,为高碱度钢渣的间接碳酸化研究提供一定参考。进一步地,本文提出了高温改质-间接碳酸化的钢渣钙铁元素液-固相分离及协同利用工艺,借助晶体结构理论从离子配位层面解释了钢渣中各矿物的浸出反应活性,结合热力学计算从理论上对钢渣中钙铁元素的可分离性进行了研究;通过调整SiO2添加量、烧制温度、恒温时间以及固废添加量研究了高温改质对钢渣钙浸出及铁富集的影响。在此基础上,本文借助德罗兹多夫方程研究了改质渣的浸出行为,并根据对lnkm与1/T线性拟合求得的表观活化能和指前因子得到了改质渣浸出反应的动力学方程。最后,本文对改质渣进行了碳酸化沉淀反应研究,从而整体评估改质渣的CO2固定能力。具体研究内容如下:本文首先进行了钢渣的两步浸出-间接碳酸化试验研究,结果表明,两步浸出可以提高钢渣的浸出液pH和Ca2+浸出率,为高碱度钢渣的间接碳酸化研究提供一定参考。由于钢渣中碱性矿物的含量有限,两步浸出对Ca2+浸出率的提升幅度有限,为此,可以通过对钢渣进行高温改质改变矿物组成以提高其Ca2+浸出率和浸渣全铁含量。其次,为了从理论层面解释高温改质所引起的矿物组成变化对钢渣Ca浸出及Fe富集的影响,本文在改质试验之前结合Pauling第二规则对钢渣中常见矿物的晶体结构及浸出反应活性进行了计算分析。结果表明,β-Ca2SiO4和Ca3Mg（SiO4）2的O2-电价不饱和,其化学性质活泼;Fe3O4和MgFe2O4的O2-电价饱和,化学性质不活泼;Ca2Fe2O5的稳定性介于以上两类矿物之间。在SiO2添加改质对钢渣Ca浸出及Fe富集影响的研究中发现,随着碱度的降低,Ca2Fe2O5含量逐渐减少,Ca2SiO4的含量逐渐增加。碱度为2时,Ca2+浸出率和浸渣全铁含量达同组最大值,分别为84.46%和48.39%。继续降低碱度,改质渣中有Ca3Fe2Si3O12生成,Ca2+浸出率和浸渣全铁含量逐渐降低。在确定最佳SiO2添加量的基础上,研究了烧制制度的影响。结果表明,烧制温度为1500℃对Ca2SiO4的形核和生长均有利,ST1500改质渣的浸出率和全铁含量最高,分别为94.62%和53.94%。延长恒温时间有利于Ca2SiO4的生成,Ca2SiO4晶粒半径与恒温时间的变化关系较好地拟合于函数y=0.2344x0.4298。随着改质过程恒温时间的增加,Ca2+浸出率和浸渣全铁含量逐渐升高。在确定最佳烧制制度的基础上,进一步研究了固废添加改质对钢渣Ca浸出及Fe富集的影响。固废改质渣中由于生成了活性较低的Ca2Al2SiO7,导致了 Ca2+浸出率和浸渣全铁含量的损失。使用煤矸石改质取得的试验效果较优,MR2.5改质渣的Ca2+浸出率和浸渣全铁含量分别为88.93%和41.46%。在获得较优固废改质渣的基础上,对改质渣进行了浸出反应动力学研究。结果表明,包含自阻系数的Drozdov方程可以很好地描述钢渣的浸出行为。高温改质可以增大钢渣浸出反应的速率常数。随着浸出反应温度的升高,反应速率常数逐渐增大。根据表观活化能确定出内扩散是浸出反应的限制性环节。最后,对改质渣进行了碳酸化沉淀反应研究。Ca2+碳酸化率随pH的升高而升高。温度升高可以提高Ca2+碳酸化率,过高的温度不利于CO2的溶解以及碳酸化反应的进行。Ca2+碳酸化率随搅拌速率和CO2流量的增加而增加。本研究从改变钢渣矿物组成的角度出发,提高钢渣的Ca2+浸出率、浸渣全铁含量以及CO2固定量,实现钢渣中Ca、Fe元素的分离回收利用,这对于更好地消纳钢渣这一大宗工业固废、实现钢铁行业绿色低碳发展具有积极意义。