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以天然放射性镭同位素示踪陆源物质在近海水体的输入、迁移和转化的途径和速率,评判近海水体生态系统健康和可持续发展,近年来日益受到海洋学家的青睐。沿岸地下水释放(Submarine groundwater discharge, SGD)和近岸水体混合过程是近海水体镭同位素示踪应用的两大主要方面。然而,应用镭同位素揭示的海洋学信息准确与否,完全受限于研究者对镭同位素在近海水体中来源和归宿的认识程度。本论文从镭同位素的示踪应用回归到科学问题的本质,着力于镭在近海中的源、汇探讨,比较各源汇项对不同半衰期镭同位素的响应差异,以期为今后辨别和评估陆源物质在近海水体的来源、归宿以及生物地球化学行为提供一些关键信息。(一)镭同位素分析方法。本论文对镭延迟符合计数器(RaDeCC)测量短半衰期镭同位素的探测效率、本底、探测限和测量误差等信息进行探讨。RaDeCC对224Ra和223Ra探测效率分别在0.47～0.59和0.45～0.57之间,探测限分别为0.02dpm 100L-1和0.07 dpm 100L-1. RaDeCC对224Ra和223Ra测量误差一般在5%和15%左右,但对低活度样品的测量误差较大,即224Ra比活度低于5dpm 100L-1时,相对标准偏差一般在10～30%；223Ra低于0.3 dpm 100L-1时,相对标准偏差达到20%～80%。Alpha能谱法分析长半衰期镭同位素226Ra和228Ra的测量误差平均值为4.5%和5.1%,不随226Ra和228Ra比活度变化。(二)镭同位素解吸实验。本论文利用室内解吸实验和现场采集间隙水测量224Ra两种方法,对盐度影响海南八门湾红树林沉积物镭解吸行为进行探讨,结果表明：八门湾红树林沉积物上最大可交换态224Ra量为0.44 dpm g-1,解吸比为35%；利用间隙水的224Ra含量,确定镭的分配比Kd与水体盐度S呈反比例函数,即Kd=8.4×102S-1,与室内解吸实验的结果相比,更能代表镭在沉积物上的真实解吸行为；在深度25～40cm内,湿地沉积物224Ra处于与母体228Th平衡状态。长江口徐六泾处的长江悬浮颗粒物进行解吸实验表明长江悬浮颗粒物最大可交换态224Ra量为1.4 dpm g-1,解吸比为38%。(三)长江口及其毗邻海域的镭同位素源汇项。基于2009年8月长江口及其毗邻海域的224,223,228,226Ra比活度,建立双箱镭质量平衡模型,估算长江口羽状锋内区和锋外区水体滞留时间分别为5.4 d和7.0 d,与224Ra/223Ra活度比(Activity ratio, AR)模型计算的水体表观迁移时间0～17 d的结果基本吻合。长江口及其毗邻海域水体过剩226Ra通量为5.5×1011dpmd-1,主要来源为长江携带悬浮颗粒物的解吸和SGD的释放,其中悬浮颗粒物的解吸贡献占到48%,SGD释放占到49%,底层沉积物释放仅占2%左右。结合崇明岛潮滩湿地和嵊泗列岛地下水的226Ra端元值,长江口及其沿岸SGD通量为(0.2～1.0)×109 m3d-1,相当于同期长江洪季径流量的6%30%。(四)海南八门湾红树林湿地的镭释放通量。基于2010年4-5月和2011年8月采集的八门湾红树林湿地孔隙水224,223,228,226Ra比活度,以及八门湾底层沉积物和红树林潮滩沉积物的228Th和228,226Ra比活度,本论文利用四种不同的镭释放模型(Hancock模型、Nozaki模型、S&T模型和Webster模型)计算四种镭同位素释放通量。模型敏感性分析表明：孔隙水盐度、沉积物再生镭量、上覆水活度、底栖生物扰动、生物紊流以及沉积埋藏作用,均对四种镭同位素的释放通量产生影响,但影响程度不同。比较各模型优劣之处后,选择Nozaki模型计算八门湾底层和潮滩沉积物的镭释放通量。(五)海南八门湾潟湖的镭同位素源汇项。基于2010年4-5月和2011年8月采集的八门湾水体224,223,228,226Ra比活度,以及清澜港和文昌河定点站在潮周期内224,223,228,226Ra比活度的变化趋势,建立镭质量平衡模型,结果显示：八门湾水体滞留时间为11±5.9 d；河流、悬浮颗粒物解吸和再生的贡献仅占224,223,228,226Ra总来源的1%～5%；底层和潮滩沉积物释放对224,223Ra贡献占到68%～100%；SGD释放对228-26Ra贡献占到76%～96%。依据228Ra/226Ra AR在地下淡水和地下咸水的差异性,构建双端元混合模型,定量区分八门湾SGD地下淡水通量(QFGW)和地下咸水通量(QBGW),雨季为QFGW=(3.0±2.3)105 m3 d-1, QBGW=(5.0±2.4)×105 m3 d-1;枯季QFGW=(4.8±13)×105 m3 d-1, QBGw=(1.2±1.5)×106m3d-1。(六)海南高隆湾和博鳌湾的水体混合过程。基于2010年4～5月和2011年8月高隆湾和博鳌湾224,223,228,226Ra离岸分布趋势,应用224Ra/223Ra AR模型计算水体表观迁移时间。高隆湾水体镭的主要来源来自于沿岸释放,在约10 km离岸距离内,枯雨季的水体表观迁移时间分别为4.4 d和2.2 d,与水体滞留时间结果基本一致。博鳌湾水体镭主要来源是博鳌港输出和沿岸释放,两者基本处在同一量级；枯季时博鳌湾水体从近岸迁移至离岸约2.8m处,水体表观迁移时间约为3.3 d；雨季时博鳌湾水体从近岸迁移至离岸约6.9 km处,水体表观迁移时间降低为2.2 d；博鳌湾水体滞留时间大致相当或略小于水体表观迁移时间。根据224Ra/223RaAR模型不确定分析,水体表观迁移时间小于2.5 d时,其不确定性往往高于100%,且随水体表观迁移时间的降低而指数升高,这将削弱了224Ra/223RaAR模型评估近海水体混合过程的可信性。综上,为充分发挥镭同位素在近海生物地球化学过程中的示踪应用,需要定量评估镭自身的源汇项在不同水体类型中的重要性,以研究对象的自身水文特征为出发点,建立和应用符合实际情况的数学模型,才能为陆源物质如营养盐、碳、痕量金属等在近海环境中的释放、迁移和转化等科学问题提供合理的信息。