【摘 要】
：
近年来,稀土配合物的结构多样性以及它们在光、磁性和催化等方面的潜在应用引起了科学家们极大的兴趣。本论文选用分子量较小的有机配体氢化三（1-吡唑）硼酸钾（K[HB（pz）3]）、水杨醛、5-甲氧基水杨醛和草酸设计合成了五例新颖的稀土金属配合物,并对它们的结构以及磁性、荧光识别和催化CO2转化方面开展研究。论文主要工作如下:1.以K[HB（pz）3]和水杨醛、5-甲氧基水杨醛为配体合成了两个八配位四方
论文部分内容阅读
近年来,稀土配合物的结构多样性以及它们在光、磁性和催化等方面的潜在应用引起了科学家们极大的兴趣。本论文选用分子量较小的有机配体氢化三（1-吡唑）硼酸钾（K[HB（pz）3]）、水杨醛、5-甲氧基水杨醛和草酸设计合成了五例新颖的稀土金属配合物,并对它们的结构以及磁性、荧光识别和催化CO2转化方面开展研究。论文主要工作如下:1.以K[HB（pz）3]和水杨醛、5-甲氧基水杨醛为配体合成了两个八配位四方反棱柱构型的镝单分子磁体{Dy[HB（pz）3]2（sal）}（1）和{Dy[HB（pz）3]2（CH3O-sal）}（2）。磁性研究表明,1和2在低温下均展现出慢磁弛豫行为,它们的有效势能垒分别为195 K和71 K。对比分析发现,轴向配体上水杨醛对位的取代基由-H变为-CH3O,不仅没有提高它的有效势能垒,反而使得它的Ueff值下降,表明配位构型的微小改变对中心离子磁各向异性的影响要远大于取代基改变的作用。2.以氢氟酸和草酸为配体合成了三个稀土金属有机框架[Ln F（C2O4）（H2O）2]n·2n H2O（Ln=Dy（3）、Tb（4）、Eu（5））。单晶衍射结果表明,3和4都为含有独特“之”字形[Ln-F]n链的三维金属有机框架。对3和4的磁学行为进行了研究,发现3具有慢磁弛豫行为,拟合得到Ueff为72 K,其值高于现在已经报道的Dy-MOFs;抗磁稀释后测试的磁滞回线产生了隧穿台阶,而3产生的是平滑的磁滞回线,这是由于Dy3+离子之间的交换耦合抑制了隧穿机制。磁性分析表明4没有慢磁弛豫行为。3.对4和5的荧光性能测试,发现它们可以作为荧光探针高效地检测有害Cr O42-和Cr2O72-离子。此外,4在CO2和环氧化物转化为环状碳酸脂的催化反应中表现出了较高的催化活性和可循环性。
其他文献
我国低渗透油藏资源丰富,提高采收率潜力巨大,但要推广化学驱技术仍面临很多困难,特别是在驱油体系的耐温耐盐性能和不可入孔隙体积等方面还存在较突出的问题。碳纳米流体是由碳纳米材料和溶剂（通常是水）组成的一种高效的工作介质,具有使储油孔喉发生润湿性反转、降低油水界面张力、形成分离压力和降低原油粘度等优势,在提高原油采收率中展现出了巨大的应用潜力。本研究采用水热法以秸秆粉末为碳源制备得到碳量子点（CQDs
以自制氧化石墨烯（GO）为原料,尿素和硼酸为掺杂剂,采用水热法制备出氮硼双掺杂还原氧化石墨烯（NB-rGO）载体,然后通过浸渍-热分解法制备负载型Ni2P/NB-rGO催化剂。采用N2吸附-脱附、FT-IR、XRD、SEM、EDS、TGA等手段和方法对催化剂进行表征分析。以苯酚为生物油模型化合物进行苯酚选择性加氢反应,并以环己酮为目标产物。通过单因素实验和正交实验考察了催化剂制备条件（磷化镍负载量
在双碳背景下,我国能源消费结构的转型愈发紧迫,近年来,石油气作为一种优质能源,凭借其清洁环保、燃烧热值高的特点逐渐被大众所接受。但石油气中羰基硫和硫化氢的相对含量较高,这两种硫化物不仅会降低石油气的品质还会腐蚀石油气输送管道,燃烧后产生的二氧化硫对环境有很大威胁,因此必须对石油气中的硫化物进行脱除。但使用吸收法和吸附法脱除硫化物的选择性差且脱硫成本高,本论文针对羰基硫和硫化氢的性质,分别采用羰基硫
香草醛在温和反应条件下的选择性加氢对于生物质木质素等的高价值利用具有重要意义。对于香草醛加氢反应,贵金属基催化剂如Rh、Ru、Pd和Pt等催化性能优异,但是,由于贵金属的成本较高且储量较少,限制了其应用。非贵金属基催化剂如Ni、Co、Cu等尽管价格低廉,但催化性能较低,通过需要在较高温度和压力下进行反应。因此,设计合成在温和反应下具有高性能的非贵金属加氢催化剂对于生物质资源的转化利用至关重要。MO
随着石油工业的快速发展,石油生产及加工行业产生的含油污泥量多达1200万吨/年以上。含油污泥含油、重金属等有毒有害物质,是石油石化企业环境保护的重点关注内容之一。多年来对含油污泥的处理处置已经形成了热解、焚烧、生化处理、热洗等技术,基于各类技术存在的优缺点,研究开发新型含油污泥无害化处理新技术、新方法成为广泛关注的课题。水热氧化技术能够将有毒难降解有机物迅速、彻底地分解成H20和CO2等无机小分子
羟基自由基反应是有机物在大气和水环境中的重要降解途径。有机物与羟基自由基反应的速率常数(k OH)是表征有机物环境持久性和进行生态风险评价的重要指标。仅通过实验方法获取化学品的k OH数据成本高、费时费力,难以满足化学物质生态风险性评价的需要。因此,有必要建立有机物k OH的定量构效关系（quantitative structure activity relationship,QSAR）模型。本论
人工关节置换术包括全髋关节置换术和全膝关节置换术是治疗终末期关节疾病最有效的方法,磨损微粒诱导的骨溶解是人工关节置换术（包括THA和TKA）后无菌性松动发生的主要原因。大量研究聚焦于假体材料、外科手术方法和术后功能锻炼等,然而高脂血症与无菌性松动的之间的联系很少被研究。在本研究中,我们检测高脂对颗粒诱导的小鼠无菌性松动模型骨溶解的影响,我们证实了在小鼠实验中高脂饮食能够诱导加剧颗粒诱导的骨溶解,其
低渗透油藏占我国油藏资源比例高达70%左右,但由于其孔隙喉道细小、孔隙度小、渗流能力差造成了油田含水率高、采出程度低等问题。现阶段使用的常规化学驱油剂存在使用量较大、吸附损失较严重、对地层环境伤害较大、生产成本较高等诸多缺点。而纳米粒子-表面活性剂体系,是一种兼具纳米颗粒和表面活性剂特性的粒子,可以同时发挥表面活性剂和纳米流体的驱油机理,极大提高低渗透油藏采收率。目前应用的纳米二氧化硅体系容易团聚
航空运输业在经济全球化进程中发挥着重要作用,受限于我国富煤贫油少气的能源结构,当前生产航煤的原料已不能满足市场所需,且大量煤炭都是通过直接燃烧方式进行利用,造成资源严重浪费。因此结合本国国情,通过煤焦油加氢的方式制成航煤燃料,从而调整能源结构,解决供需矛盾,使能源能够通过高效、低碳、环保的途经被利用。本课题以煤焦油中最具代表性的酚油模型化合物做为原料,以高产航煤为目标,催化剂经优选后采用碱性氧化物
本研究针对延长石油污染土壤的环境污染问题,开展石油污染土壤化学和生物联合修复方法、条件及效果评价等相关研究,本论文的主要研究结论如下:1.采用单一氧化剂对不同石油污染土壤的原油去除效果进行研究,结果表明:（1）不同氧化剂对不同浓度石油污染土壤的除油效果差异较大,其中双氧水对高含油供试土壤（含油量20000～30000 mg/kg）的石油去除率高于NaClO和Na2S2O8,而NaClO对中低浓度供