【摘 要】
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人类社会的迅猛发展提高了对大规模储能系统的需求,虽然锂离子电池具有较高的能量密度,但是由于锂资源的逐步稀缺和成本的提高,亟需发展下一代储能电池来实现大规模储能系统的应用。钾离子电池凭借储备丰富,价格低廉,与锂离子电池具有相似的工作原理等优势成为未来大规模储能设备的有利候选者。然而由于钾离子半径较大,动力学迟滞,电极体积膨胀大以及电池能量密度较低等问题,严重影响了其商业化进程。近年来,人们通过对负极
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人类社会的迅猛发展提高了对大规模储能系统的需求,虽然锂离子电池具有较高的能量密度,但是由于锂资源的逐步稀缺和成本的提高,亟需发展下一代储能电池来实现大规模储能系统的应用。钾离子电池凭借储备丰富,价格低廉,与锂离子电池具有相似的工作原理等优势成为未来大规模储能设备的有利候选者。然而由于钾离子半径较大,动力学迟滞,电极体积膨胀大以及电池能量密度较低等问题,严重影响了其商业化进程。近年来,人们通过对负极进行调控来提升钾离子电池的性能。碳材料由于具有优异的化学稳定性、良好的导电性、多样化的结构、大的比表面积和独特的孔隙率等有利特性而被认为是较有发展潜力的负极候选者之一。研究者通过对碳材料进行化学修饰与改性来发掘其更好的电化学储钾性能。其中,在材料中引入杂原子及缺陷是一种较为普遍且有效的改性方法。虽然氮原子掺杂机理已被剖析透彻,但其余杂原子,甚至双原子协同掺杂的机制及作用尚不明晰。因此,合理设计电极材料并进行理化性质的优化调控对于提高钾离子电池电化学性质至关重要。针对以上问题,本文聚焦于钾离子电池负极材料的设计调控及优化,通过引入杂原子来创造缺陷及活性位点,进而促进离子传输,电子扩散,提高电化学动力学能力。采用一系列仪器表征及电化学测试来探究杂原子对钾存储的作用机制,具体的研究内容如下:（1）采用低温化学气相沉积法以生物质材料为模板,制备了一种B-O双掺的硬碳颗粒（BO-CPs）用于钾离子电池负极。三维的框架结构以及双原子掺杂促进了离子的传输和扩散,改善材料的电化学惰性,赋予材料独特的电化学性质。BO-CPs电极获得了较高的可逆比容量（在0.1 Ag-1时为426.5 mAh g-1）和优良的倍率性能（在5 Ag-1时为166.0 mAhg-1）。通过详细的电化学测试,原位表征及理论计算的综合分析探究了钾离子存储机制,B和O的协同共掺极大促进了碳基负极的性质。经研究发现,B掺改善了碳框架的导电性,O掺提供了丰富的活性位点,获得额外的比容量。（2）通过质子盐合成法设计了一种杂原子双掺的硬碳皱片用于钾离子电池负极。受益于质子碱和酸的多功能性,通过调控前驱体的含量和类型,S-N,P-N,和B-N共掺的碳结构可以很容易的实现（SNC,PNC和BNC）。其中,B-N双掺的材料由于存在B-N基团而表现出了最高的导电性和对钾离子的吸附性。在钾离子存储方面BNC具有优良的可逆比容量（在0.1 Ag-1时为360.5 mAh g-1）和较佳的循环稳定性（1.0Ag-1时为125.5 mAhg-1,3000次循环）。经研究发现,B-N基团的协同作用极大的提高了钾离子存储的赝电容特征。（3）采用MOF合成法设计了软碳与硬碳相结合的软硬碳复合材料,这种复合材料同时结合了软碳的良好倍率性以及硬碳的较好循环稳定性,弥补了各自的不足。更重要的是,该材料具有自掺杂的特性,为钾离子的存储提供更多的活性位点,实现了对碳材料的有效调控。通过系统的物相表征及动力学电化学分析,揭示了该种方法制备的软碳为赝电容及嵌入式混合的存储机制,硬碳为嵌入式存储机制。基于此,以软碳为核,硬碳为壳的软硬碳复合材料表现出了较好的电化学特性,5.0Ag-1的电流密度下具有86.0 mAh g-1的比容量,在1.0 Ag-1的电流密度下能够稳定循环2000圈,每圈容量衰减率仅为0.017%。
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