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本论文的研究工作包括两部分：(一)N2O+离子A2∑+电子态转动光谱和光解动力学研究,(二)HNCO分子210nm处的光解动力学研究。N20+离子A2∑+电子态转动光谱和光解动力学研究用一束波长为360.55nm的激光,通过N20分子的(3+1)]REMPI过程制备纯净的母体离子N2O+X2Π3/2,1/2(000),用另一束波长为280-320nm的激光将制备的母体离子N2O+激发至预解离态A2∑+,探测解离碎片NO+离子强度随解离激光波长的变化,首次获得了N2O+离子A2∑+电子态高振动能级的转动光谱结构。通过对光谱转动结构的拟合,得到了N2O+离子A2∑+电子态一系列高振动能级的转动常数和自旋分裂常数。利用离子速度成像技术,研究N2O+离子A2∑+电子态光解动力学。得到A2∑+电子态一系列高振动能级解离产物NO+的速度分布和角分布。实验结果表明,碎片NO+的角分布呈现各向同性,为明显的预解离结果；首次观察到解离碎片NO+的速度分布由三部分组成。结合A2∑+电子态势能面信息,我们对N2O+离子A2∑+电子态的预解离机理进行了探讨,认为在碎片NO+分别来源于NO++N(4S)通道的解离,以及NO++N(2D)通道产生的高转动NO+和低转动NO+。由于来源于N(2D)解离通道的产物经历了两种路径,导致了碎片NO+的转动激发有所不同。HNCO分子210nm处的光解动力学研究用一束波长为210nm的激光,将HNCO分子由基态S0泵浦到激发态S1,然后发生解离,用另一束波长为230nm激光通过共振多光子电离(REMPI)经由CO(B1Σ+←←X1Σ+)跃迁来探测解离产物,采用速度切片成像技术得到了产物CO(v=0,J=35和J=30)速度分布图像,进而得到解离时碎片的总平动能分布及角分布。结果表明：HNCO分子210nm处的光解主要通道是产生NH(a1Δ)+CO(X1Σ+)的通道；碎片CO具有很高的转动激发,而NH的转动激发很小,约50%可资用能转化为平(?)能,该通道解离能确定为42738cm-1；解离各向异性参数β最小为-0.75,且随着NH激发增大。该研究首次实验上证实了HNCO分子的快速、直接解离过程。β值随NH的转动变化可以用经典碰撞模型予以解释。