论文部分内容阅读
石油作为一种化工原料,在生活生产中起着重要的作用。石油重质劣质化与日益严格的环境法规之间的冲突越来越严重,石油清洁化生产成为必然。加氢精制是实现石油清洁化生产的重要工艺。因此,开发新型高效催化剂具有很大的研究意义。与过渡金属碳化物与氮化物相比,硫化物催化剂因其具有抗硫中毒的性能引起了研究者的关注。本文完成了硫化物与复合型催化剂的水热合成,并合成了相应的负载型催化剂。通过XRD、SEM、EDS和加氢脱硫催化性能测试等手段对催化剂进行表征,研究结果如下:1.硫化物的水热合成(1)以氧化钼为钼源、硫脲为硫源、盐酸羟胺为助还原剂,水热合成MoS2的最佳条件为:初始Mo/S=1:4,200℃下保温24h,所得产物为纯净的纳米级粉体。(2)以氯化镍为镍源、硫化钠为硫源,初始Ni/S=1:1时水热合成NiS的最佳条件为:150℃下保温5h,所得产物为纯净的微米级粉体。(3)以钼酸钠为钼源、硫脲为硫源、氯化镍为镍源、盐酸羟胺为助还原剂,水热合成MoS2-NiS的最佳条件为:初始Ni/(Ni+Mo)=0.1,200℃下反应24h,所得产物为纯净的纳米级粉体。2.负载型催化剂的制备(1)以ZSM-5为载体,采用机械混合法和共水热原位合成法制备了负载型催化剂,其中担载量为40wt%。(2)共水热反应制备催化剂时,载体不参与反应,也不改变催化剂活性中心的粒径与形貌。(3)机械混合法制备催化剂可精确的控制担载量。3.催化剂HDS性能的测试(1)HDS过程中,催化剂自身性能稳定,未发生相变。(2)Ni:P的加入对MoS2催化效果的影响取决于Ni2P的添加量,机械混合时制备的负载型催化剂,当Ni2P/MoS2=3:1时,MoS2-Ni:P/ZSM-5的催化性能优于MoS2/ZSM-5。(3)硫化物催化剂体系中,镍的引入可促进MoS2的催化效果。